Mẫu vật liệu MoS2 MoS2/rGO (4/1-140oC) MoS2/rGO (4/1-160oC) MoS2/rGO (4/1-180oC) MoS2/rGO (4/1-200oC) Eg (eV) 1,65 1,67 1,68 1,69 1,68
Kết quả ở bảng 3.4 cho thấy năng lượng vùng cấm của vật liệu compozit MoS2/rGO thay đổi không đáng kể và chỉ lớn hơn một chút so với dạng MoS2 ban
đầu. Khi cấu trúc compozit hình thành càng rõ ràng, sẽ càng cải thiện được tốc độ chuyển điện tích trong quá trình quang xúc tác, giúp giảm tốc độ tái tổ hợp giữa
electron-lỗ trống quang sinh, cải thiện hiệu quả quang xúc tác của vật liệu.
3.3.2.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ thủy nhiệt đến hoạt tính quang xúc tác của vật liệu compozit MoS2/rGO vật liệu compozit MoS2/rGO
Các mẫu MoS2/rGO (4/1-T) (T = 140oC, 160oC, 180oC, 200oC) được thử hoạt tính trong phản ứng quang phân hủy RhB ở các điều kiện tương tự như đã mô tả trong mục 3.3.1.2. Các mẫu vật liệu được hấp phụ trong bóng tối với thời gian là 2 giờ để đạt cân bằng hấp phụ bão hòa trước khi thực hiện quá trình quang xúc tác. Kết quả được thể hiện trên hình 3.32a và 3.32b.
Hình 3.32.Sự phân hủy RhB dưới vùng ánh sáng khả kiến (a) và mô hình động học
88
(Điều kiện: CRhB= 20 mg/L, m xúc tác = 0,1g, 400 ml dung dịch RhB, đèn compact 40W)
Kết quả ở hình 3.32a cho thấy hoạt tính quang xúc tác phân hủy RhB của các mẫu compozit giảm dần theo thứ tự từ MoS2/rGO-180oC > MoS2/rGO-200oC > MoS2/rGO-160oC > MoS2/rGO-140oC tương ứng với các hiệu suất phân hủy 76,4% > 60,8% > 53,7% > 50%. Điều này có thể giải thích trên cơ sở diện tích bề mặt riêng của các mẫu vật liệu. Ở điều kiện thủy nhiệt 180C, diện tích bề mặt riêng của
compozit MoS2/rGO (4/1-180oC) cao nhất (88,1 m2/g), gấp 6 lần so với vật liệu
MoS2 đơn chất (14,8 m2/g), đồng thời mẫu cũng thể hiện khả năng hấp thụ tốt ánh sáng trong vùng nhìn thấy. Kết quả sau 4 giờ chiếu sáng, hiệu suất phân hủy RhB dưới vùng ánh sáng khả kiến của các mẫu compozit lớn hơn rất nhiều so với mẫu
MoS2 đơn chất (20%). Như vậy, việc tổng hợp thành công compozit MoS2/rGO đã làm giảm được tốc độ tái tổ hợp giữa electron-lỗ trống quang sinh và cải thiện đáng kể hoạt tính quang xúc tác của vật liệu.
Để so sánh tốc độ phản ứng phân hủy RhB trên các vật liệu compozit thủy nhiệt ở các nhiệt độ khác nhau, mô hình động học Langmuir-Hinshelwood cũng được sử dụng [179]. Kết quả được trình bày ở hình 3.32b cho thấy sự phù hợp của quá trình xúc tác quang của các mẫu đối với mô hình đã áp dụng. Hằng số tốc độ
phản ứng tương ứng với quá trình xúc tác của từng mẫu được thống kê ở bảng 3.5.
Bảng 3.5.Dữ liệu của các mẫu compozit MoS2/rGO (4/1-T) từ mô hình động học
Langmuir-Hinshelwood
Mẫu kapp (phút-1) Hệ số hồi quy R2 MoS2/rGO(4/1-140oC) 0,0029 0,998 MoS2/rGO(4/1-160oC) 0,0032 0,996
MoS2/rGO(4/1-180oC) 0,0059 0,996
MoS2/rGO(4/1-200oC) 0,0039 0,997
MoS2 0,0009 0,996
Kết quả cho thấy phản ứng quang phân hủy RhB trên mẫu MoS2/rGO(4/1- 180oC) có hằng số tốc độ cao nhất (kapp= 0,0059) chứng tỏ quá trình diễn ra nhanh hơn nhiều so với các mẫu compozit ở các nhiệt độ thủy nhiệt còn lại cũng như mẫu
89
MoS2 đơn chất. Hằng số tốc độ này cũng cao hơn so với kết quả nghiên cứu của Zhang và cộng sự (k = 0,00378) [179]. Điều đó càng khẳng định rằng rGO đóng một vai trò rất quan trọng trong việc cải thiện được hiệu quả quang xúc tác của
MoS2.
Từ các kết quả thực nghiệm trên đây có thể thấy tỷ lệ thành phần MoS2/rGO
là 4/1 và nhiệt độ thủy nhiệt là 180oC là các điều kiện phù hợp nhất để tổng hợp
compozit MoS2/rGO cho quang xúc tác phân hủy RhB. Điều kiện này sẽ được sử dụng cho nghiên cứu tiếp theo về biến tính tổ hợp bằng kim loại chuyển tiếp Mn.