Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao
Trong quang học phi tuyến, khi laser xung cực ngắn với cường độ cao tương tác với nguyên tử hoặc phân tử, sẽ xuất hiện các hiệu ứng phi tuyến, trong đó hiệu ứng phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) là một trong những hiệu ứng quan trọng Hiệu ứng này xảy ra khi photon phát ra có tần số bằng bội nguyên lần tần số laser ban đầu, với bậc cao tương ứng với năng lượng photon phát ra lớn hơn nhiều so với năng lượng laser Để tạo ra hiệu ứng HHG, cần sử dụng laser có cường độ khoảng 10^14 − 10^15 W/cm², mạnh hơn trường Coulomb của nguyên tử hoặc phân tử Đặc trưng của HHG được thể hiện qua đồ thị phổ, cho thấy mối quan hệ giữa cường độ và bậc của HHG, với cường độ ban đầu rất lớn, sau đó giảm mạnh ở vài bậc đầu tiên trước khi tiến vào miền phẳng, nơi cường độ gần như không đổi Vị trí điểm dừng (cut-off) đánh dấu kết thúc miền phẳng, tại đó cường độ HHG giảm mạnh Nhiều mô hình đã được đề xuất để giải thích cơ chế phát xạ HHG, trong đó mô hình bán cổ điển 3 bước của Lewenstein và cộng sự là một trong những mô hình đáng chú ý.
Năm 1994, cộng đồng đã công nhận và áp dụng rộng rãi mô hình HHG do sự rõ ràng trong việc mô tả bức tranh vật lý Quá trình phát xạ HHG trong nguyên tử được thể hiện chi tiết trong hình 1.2.
Hình 1.1 minh họa mối quan hệ giữa cường độ và bậc của phổ HHG, với khoảng cách giữa hai mũi tên thể hiện miền phẳng và mũi tên bên phải chỉ vị trí điểm dừng Dưới tác động của laser, rào thế Coulomb của nguyên tử bị bẻ cong, cho phép nguyên tử với thế ion hóa I p có xác suất ion hóa xuyên ngầm từ trạng thái cơ bản ra ngoài, tiến vào vùng năng lượng liên tục Giả thuyết gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) được áp dụng, cho rằng đóng góp của các electron ở trạng thái kích thích là không đáng kể, và quá trình này được gọi là ion hóa trường mạnh Sau khi thoát ra, electron được gia tốc bởi điện trường của laser và ion mẹ, mặc dù cường độ điện trường của laser chỉ ở mức khoảng
10 14 − 10 15 W/cm 2 ) đủ lớn so với thế Coulomb của nguyên tử (chỉ vào khoảng
Trong quá trình tương tác giữa ion mẹ và electron, khi cường độ laser đạt 10^9 W/cm², ảnh hưởng của ion mẹ lên electron trong vùng năng lượng liên tục thường bị bỏ qua, được gọi là quá trình lan truyền Sau nửa chu kỳ quang học, điện trường laser thay đổi chiều, khiến electron bị kéo ngược lại và tái kết hợp với ion mẹ, đưa chúng về trạng thái cơ bản và phát ra bức xạ thứ cấp bậc cao, được gọi là HHG Quá trình này được gọi là tái kết hợp.
Hình 1.2: Mô hình 3 bước mô tả sự phát xạ sóng HHG.
Trong công trình [5], các tác giả đã phát biểu một công thức xác định năng lượng của hiện tượng phát xạ cao hài (HHG), dựa trên giả định rằng electron có vận tốc bằng 0 khi bắt đầu tiến vào trường điện từ liên tục.
Trong biểu thức này, thế trọng động U_p đại diện cho động năng trung bình của electron trong một chu kỳ dao động dưới tác động của trường laser, được xác định qua một công thức cụ thể.
4ω 2 , (1.2) vớiωlà tần số của trường laser.
Dấu bằng trong biểu thức (1.1) chỉ ra rằng động năng quay của electron đạt giá trị cực đại 3.17U p tại thời điểm tái kết hợp Đây là bậc cao nhất của phổ HHG, được xác định tại vị trí điểm dừng theo biểu thức đã nêu.
Để nâng cao vị trí điểm dừng của phổ HHG và rút ngắn độ dài laser xung, nhiều phương án đã được đề xuất Năng lượng HHG có thể được cải thiện bằng cách tăng thế ion hóa I p, như trong nghiên cứu của nhóm Gibson, khi sử dụng ion Ar với I p cao lên đến 250 eV, gấp đôi so với khí Ar có I p thấp hơn Tuy nhiên, việc tăng I p cũng làm giảm xác suất ion hóa và cường độ phổ HHG Một phương pháp khác là tăng thế trọng động U p, thông qua việc tăng cường độ điện trường đỉnh E 0 hoặc bước sóng λ của laser Cường độ điện trường E 0 tỉ lệ với cường độ laser, dẫn đến việc electron được gia tốc mạnh hơn, nhưng có giới hạn cường độ bão hòa trong vùng ion hóa xuyên ngầm Nếu cường độ laser vượt quá mức này, xác suất electron tái kết hợp để tạo HHG giảm, làm giảm cường độ phổ HHG Nghiên cứu của Shan và cộng sự năm 2001 đã chứng minh rằng việc sử dụng laser với bước sóng dài, từ 0.8 µm lên 1.5 µm, có thể tăng năng lượng HHG lên hơn gấp đôi, từ 64 eV lên 160 eV với nguyên tử Ar, nhưng vẫn không tránh khỏi việc cường độ HHG giảm do tỉ lệ cường độ HHG với λ −3 theo mô hình của Lewenstein.
Để nâng cao cường độ của hiện tượng hồi tiếp quang học (HHG), một phương án đã được đề xuất vào năm 1996 bởi Brunet và các cộng sự Phương án này tập trung vào việc cho laser tương tác với nguyên tử có trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích lần đầu.
Với một laser có cường độ trung bình thích hợp, có khả năng ion hóa electron ở trạng thái cơ bản nhưng không ảnh hưởng đến electron ở trạng thái kích thích, cường độ phổ HHG từ trạng thái chồng chập sẽ tăng đáng kể Do đó, trạng thái chồng chập trở thành đối tượng nghiên cứu quan trọng nhằm nâng cao năng lượng và cường độ phổ HHG Zhai và cộng sự đã đề xuất sử dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái chồng chập để tạo ra phổ HHG Kết quả từ các nghiên cứu cho thấy năng lượng và cường độ HHG tăng đáng kể so với phổ HHG của nguyên tử thường ở trạng thái cơ bản, theo dự đoán của mô hình ba bước.
Bài viết này cung cấp cái nhìn tổng quan về lý thuyết phát xạ HHG thông qua mô hình ba bước, cùng với các phương án cải thiện năng lượng và cường độ phổ HHG Tiếp theo, luận văn sẽ đi sâu vào mô hình nguyên tử Rydberg, trình bày chi tiết về đối tượng nghiên cứu.
Mô hình nguyên tử Rydberg
Nguyên tử Rydberg là nguyên tử có một hoặc nhiều electron ở trạng thái kích thích bậc cao với số lượng tử chính n lớn, nằm xa hạt nhân Khi chỉ có một electron ở trạng thái kích thích, cấu trúc của nguyên tử Rydberg tương tự như nguyên tử Hydro ở trạng thái cơ bản Sự khác biệt chính giữa hai loại nguyên tử này là lõi của nguyên tử Rydberg được tạo thành từ hạt nhân và các electron còn lại, dẫn đến việc nó trở thành ion với điện tích hiệu dụng Z eff e.
Sự xuất hiện của nguyên tử Rydberg được đánh dấu bởi công thức của Johann Balmer vào năm 1885, xác định bước sóng của dãy quang phổ vạch trong vùng ánh sáng nhìn thấy của nguyên tử Hydro, được gọi là dãy Balmer Ba năm sau, Johannes Rydberg phát triển công thức tổng quát hơn để xác định bước sóng của các dãy quang phổ vạch, trong đó có hằng số Rydberg (R y), áp dụng cho nhiều nguyên tử khác ngoài Hydro Tuy nhiên, đến năm 1913, khi Niels Bohr đề xuất mô hình bán cổ điển cho cấu trúc nguyên tử, sự hiểu biết về nguyên tử Rydberg và chuyển mức năng lượng của electron mới được làm sáng tỏ.
Mô hình Bohr là một bước tiến quan trọng so với mô hình nguyên tử Rutherford, bởi vì nó bổ sung hai tiên đề mới: quỹ đạo dừng và điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo.
Mô hình nguyên tử Rydberg mô tả một electron với khối lượng m và điện tích −e chuyển động trong quỹ đạo tròn bán kín quanh hạt nhân mang điện tích +Ze Theo định luật II Newton, lực tác động lên electron được xác định bởi phương trình mv²/r = kZe²/r², trong đó k là hằng số điện.
Tiên đề 2 của Bohr về điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo cho ta: mvr = n~
Kết hợp 2 phương trình trên, ta thu được biểu thức xác định bán kính quỹ đạo phụ thuộc vào số lượng tử chính n: r = n 2 ~ 2
Năng lượng của các trạng thái dừng cũng được xác định :
Dấu âm trong biểu thức (1.5) cho thấy năng lượng của các trạng thái này là năng lượng liên kết giữa electron và hạt nhân Theo định luật bảo toàn và chuyển hóa năng lượng, các dãy quang phổ với bước sóng nhất định có năng lượng chính bằng sự chênh lệch năng lượng khi electron chuyển trạng thái.
Bán kính quỹ đạo nguyên tử tỉ lệ với n^2 và tiết diện tỉ lệ với n^4, trong khi năng lượng liên kết giữa electron và nguyên tử tỉ lệ với n^(-1/2) Do đó, nguyên tử Rydberg với số lượng lượng tử n lớn có kích thước quỹ đạo lớn hơn nhiều so với nguyên tử thông thường, và năng lượng liên kết giữa electron ở trạng thái kích thích và lõi cũng giảm đáng kể Sự khác biệt này ảnh hưởng quan trọng đến hiệu suất chuyển đổi và năng lượng điểm dừng của phổ HHG của nguyên tử Rydberg, điều này sẽ được trình bày chi tiết trong chương sau.
Mô hình bài toán
Đối tượng nghiên cứu trong bài toán tương tác với laser là nguyên tử Rydberg Neon, với electron ở trạng thái kích thích bậc cao trong phân lớp p Nguyên tử bắt đầu ở trạng thái chồng chập giữa hai trạng thái cơ bản 1s và kích thích 6p, với sự đóng góp của mỗi trạng thái là như nhau, được mô tả qua phương trình Ψ(r, t) = 1.
√ 2 ( | 1s i + | 6p i ) (2.1) với độ lệch pha giữa 2 trạng thái thành phần được bỏ qua.
Laser được sử dụng trong bài toán là laser xung với hàm bao sin 2 , phân cực thẳng, được mô tả bằng hàm điện trường có dạng:
E(t) = E 0 sin 2 πt τ sin(ωt + ϕ) (2.2) với E 0 là điện trường đỉnh của laser, liên hệ với cường độ laser qua biểu thức I = ǫ 0 cE 0 2
Độ dài xung, tần số và độ lệch pha giữa laser và hàm bao được ký hiệu lần lượt là τ, ω và ϕ Hình 2.1 minh họa trường laser với các thông số cụ thể: cường độ laser đạt 5 × 10^14 W/cm^2, bước sóng λ = 800 nm, ϕ = 0 và τ = 5 fs ≈ 1.84T, trong đó T là chu kỳ quang học của laser.
Trong luận văn này, bài toán được tiếp cận qua hai hướng khác nhau Hướng tiếp cận cổ điển dựa trên mô hình ba bước bán cổ điển nhằm nghiên cứu quỹ đạo electron và tác động của nó đến vị trí điểm dừng HHG Các kết quả thu được từ phương pháp cổ điển sẽ được kiểm tra và xác thực.
Hình 2.1 mô tả điện trường laser với các thông số đã nêu trong mục 2.1, trong khi đường nét đứt thể hiện hàm bao của trường laser Chúng tôi sẽ giải thích các kết quả tính toán theo hướng tiếp cận lượng tử trong phần còn lại của chương Các thông số của laser và nguyên tử Rydberg trong mô hình được chọn tương tự như trong công trình [12] nhằm đảm bảo tính chính xác của kết quả luận văn.
Cách tiếp cận cổ điển
Với cách tiếp cận cổ điển, chúng tôi chỉ quan tâm đến quá trình lan truyền (bước
Trong mô hình ba bước được trình bày ở chương 1, quá trình khảo sát được thực hiện theo chiều một chiều (1D) dựa trên vector phân cực của laser Nguyên tử Rydberg được mô tả bằng mô hình nguyên tử Bohr, tương đương với một nguyên tử Hydro có một electron.
Quá trình lan truyền electron được khảo sát một chiều, với tọa độ ban đầu x0 ở trạng thái kích thích xa lõi Trong nghiên cứu này, điện tích hiệu dụng được xác định là Z_eff = 1.2592 eV, cùng với thế ion hóa.
Giả sử electron với năng lượng p = 0.7928 a.u bị ion hóa và tiến vào trường laser tại thời điểm t 0 bất kỳ, chuyển động của electron theo định luật II Newton trên trục x được mô tả bởi phương trình m x(t) = ¨ eE(t) Trong đó, E(t) là điện trường laser Kết hợp các phương trình và thông số laser, ta thu được phương trình chuyển động dưới dạng hệ đơn vị nguyên tử: ¨ x(t) − 0.12 × sin 2 0.056t.
Với giả thiết tại thời điểm ion hóat 0, electron cách lõi một đoạn làx 0và không có vận tốc đầu, phương trình (2.4) có các điều kiện biên: x(t 0 ) = x 0 ˙ x(t 0 ) = 0.
Nghiệm của phương trình trên biểu thị tọa độ của electron dưới dạng hàm thời gian x(t), phụ thuộc vào các tham số t0 và x0, từ đó cho phép chúng tôi vẽ đồ thị quỹ đạo của electron Sau nửa chu kỳ quang học, điện trường laser sẽ đổi chiều, khiến electron quay trở lại và tái kết hợp với lõi nguyên tử tại thời điểm tr, tương ứng với giá trị nghiệm x(tr) = 0.
Toàn bộ động năng của electron trong quá trình chuyển động sẽ được chuyển hóa thành một phần năng lượng trong phổ HHG Động năng quay về của electron, tính theo đơn vị nguyên tử, tuân theo một công thức cụ thể.
Do phương trình (2.6) không có nghiệm giải tích cụ thể, chúng tôi sử dụng phần mềm Mathematica để thực hiện giải số nhằm xác định thời điểm tái kết hợp t_r, từ đó tính toán K(t_r) theo công thức (2.7) Bước nhảy thời gian được chọn là 0.041 a.u., đủ nhỏ để đảm bảo kết quả hội tụ.
Cách tiếp cận lượng tử
Bài toán lượng tử được nghiên cứu trong không gian ba chiều (3D) khác với cách tiếp cận cổ điển Trạng thái của nguyên tử Rydberg trước khi tương tác với laser tương ứng với hàm sóng ban đầu của electron trong nguyên tử Hydro hiệu dụng với Z eff = 1.2592e Hàm sóng này có thể được phân tách thành hàm bán kính và hàm góc: Ψ nlm (r, θ, ϕ) = R nl (r) Y l m (θ, ϕ) Trong nghiên cứu này, chúng tôi tập trung vào thành phần bán kính có dạng đơn vị nguyên tử.
Trong biểu thức (2.9) n, l lần lượt là số lượng tử chính và số lượng tử quỹ đạo của nguyên tử Rydberg trạng thái ban đầu; L 2l+1 n+l
2Z eff r na 0 là đa thức Laguerre liên kết, có dạng:
Kết hợp (2.1) và (2.9), chúng tôi thu được hàm sóng ban đầu cũng như hàm phân bố theo bán kính cho electron của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập: Ψ(r, 0) = 1
√ 2 [R 1,0 + R 6,1 ] (2.10) ρ(r) = | R l,n (r) | 2 r 2 , (2.11) với hàmR n,l được xác định bởi biểu thức (2.9)
Khi trường laser tác động lên nguyên tử, phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) mô tả động lực học của electron trong hệ đơn vị nguyên tử Phương trình này có dạng i ∂, cho thấy sự tương tác phức tạp giữa ánh sáng và các hạt cơ bản.
2 + V ( r , t) Ψ( r , t) (2.12) trong đóV (r, t)là thế năng của hệ, chính bằng tổng thế năng Coulomb của nguyên tử và thế năng tương tác với laser:
V (r, t) = − Z eff r + ~r ~ E(t), (2.13) vớiE(t)được xác định bởi biểu thức (2.2)
Phương trình (2.12) được giải bằng phương pháp số ab initio trên ngôn ngữ lập trình FORTRAN Trong luận văn này, chúng tôi áp dụng chương trình tính toán phát xạ HHG do thầy Hoàng Văn Hưng, giảng viên khoa Vật lý trường Đại học Sư Phạm Tp.Hồ Chí Minh phát triển, nhằm thu được phổ HHG và xác suất ion hóa của các trạng thái.
Tất cả các kết quả tính toán theo hai hướng tiếp cận trên sẽ được trình bày và thảo luận cụ thể hơn ở chương 3.
Kết quả và thảo luận
Vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg tại trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p bằng mô hình cơ học cổ điển
thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p bằng mô hình cơ học cổ điển
Theo cách tiếp cận cổ điển, giá trị động năng quay về của electron được xác định theo biểu thức (2.7), phụ thuộc vào thời điểm ion hóa t0 và vị trí ban đầu x0 của electron trong nguyên tử Rydberg Mô hình ba bước bán cổ điển cho thấy electron ion hóa qua cơ chế xuyên hầm tại thời điểm ion hóa t0 trong quá trình tương tác với laser Chúng tôi cố định x0 ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p để vẽ đồ thị thể hiện mối quan hệ giữa động năng quay về và thời điểm ion hóa, từ đó xác định công thức vị trí năng lượng điểm dừng của phổ HHG cho hai trạng thái này Kết quả tính phổ HHG bằng TDSE cũng sẽ được trình bày để kiểm chứng tính chính xác của mô hình cổ điển Tham số x0 được lựa chọn dựa trên đồ thị mật độ phân bố điện tử theo bán kính, cho thấy electron ở trạng thái cơ bản 1s có cực đại tại bán kính Borh (x0 (1s) = 1 a.u.) và electron ở trạng thái kích thích 6p phân bố chủ yếu trong vùng từ 40 a.u đến 50 a.u., với cực đại tại x0 (6p) = 45 a.u.
Kết quả cổ điển và lượng tử của trạng thái cơ bản được thể hiện trong hình 3.2.
Hình 3.1: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 1s (nét đứt) và trạng thái 6p (nét liền) của nguyên tử Rydberg vớiZ eff = 1.2592.
Động năng quay về của electron đạt giá trị cực đại K cổ điển (1s) = 1.40U p tại thời điểm ion hóa t 0 = 0.83T, tương ứng với đỉnh laser, cho thấy tính chính xác của mô hình cổ điển ở trạng thái cơ bản Giá trị này tương ứng với năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG bằng 42ω, phù hợp với kết quả từ TDSE Tuy nhiên, có sự sai lệch đáng kể so với công thức của mô hình bán cổ điển Lewenstein, liên quan đến độ dài xung laser tương tác Đối với trạng thái kích thích 6p, tại thời điểm ion hóa t 0 = 0.31T, động năng quay về theo mô hình cổ điển đạt K cổ điển (6p) = 4.36U p, trong khi TDSE cho giá trị vị trí điểm dừng tại bậc 94ω, tương ứng với năng lượng phổ HHG = I p + 3.95U p Sự khác biệt này có thể do tính chất của nguyên tử Rydberg khác với nguyên tử thường.
(a) Tính toán cổ điển (b) Tính toán TDSE
Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái cơ bản1s(x 0 (1s) = 1 a.u).
(a) Tính toán cổ điển (b) Tính toán TDSE
Trong hình 3.3, vị trí điểm dừng phổ HHG cho trạng thái kích thích 6p (x 0 (6p) = 45 a.u.) cho thấy rằng electron của nguyên tử Rydberg ở các trạng thái kích thích bậc cao có liên kết lỏng lẻo với lõi Điều này dẫn đến việc năng lượng liên kết giảm theo bậc 2, khiến electron trong trạng thái kích thích bậc cao trở nên nhạy cảm với các trường ngoài Do đó, việc áp dụng cơ chế xuyên hầm cho electron trong quá trình ion hóa t 0 theo mô hình của Lewenstein có thể không còn phù hợp.
Trong phần tiếp theo của chương, chúng tôi trình bày giả thiết cổ điển về thời điểm ion hóa của electron nhằm giải quyết vấn đề đã nêu Bên cạnh đó, các kết quả tính toán cũng được đưa ra để chứng minh cho giả thiết này.
Giả thiết về thời điểm ion hóa của electron
Để chứng minh rằng các electron ở trạng thái kích thích bậc cao không ion hóa theo cơ chế xuyên hầm, chúng tôi đã thực hiện tính toán thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm t = 0 và t = 0.06T, cùng với năng lượng liên kết của electron ở trạng thái kích thích 6p Kết quả cho thấy, tại thời điểm laser chưa tương tác với nguyên tử Rydberg, năng lượng liên kết của trạng thái kích thích 6p xấp xỉ thế Coulomb của nguyên tử Khi laser xuất hiện, nó bẻ cong rào thế Coulomb của nguyên tử, làm cho năng lượng của electron trạng thái 6p cao hơn thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg Điều này chứng tỏ rằng các electron ở trạng thái 6p đã ion hóa theo cơ chế vượt rào ngay khi laser chiếu vào nguyên tử.
Hình 3.4 cho thấy thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm t = 0 và t = 0.06T Hình 3.5 trình bày xác suất ion hóa trạng thái kích thích 6p, trong đó xác suất ion hóa của electron tăng mạnh từ 0 đến 0.2T và sau đó ổn định ở mức 1 trong suốt thời gian còn lại của xung laser Điều này chứng tỏ rằng các electron ở trạng thái 6p đã bị ion hóa hoàn toàn trước thời điểm t0 = 0.31T theo mô hình ba bước bán cổ điển.
Khi laser tương tác với nguyên tử Rydberg ở trạng thái kích thích bậc cao, quá trình ion hóa của electron chỉ diễn ra tại một thời điểm cụ thể trong khoảng thời gian laser chiếu vào nguyên tử.
Hình 3.5 cho thấy xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p khi sử dụng laser xung với chu kỳ 1.84, bước sóng 800 nm và cường độ I = 5 × 10^14 W/cm^2 Điều kiện ion hóa tại thời điểm t0 nằm trong khoảng [0, 0.2T] là một giả thiết quan trọng cho cách tiếp cận cổ điển Mối quan hệ giữa động năng quay về và thời điểm ion hóa t0 được thể hiện ở hình 3.6, với giá trị động năng quay về của electron trong khoảng [3.88U_p, 4.09U_p] tại các vị trí x0 (6p) ban đầu tương ứng trong khoảng [39 a.u., 46 a.u.] So sánh với phổ HHG tính bằng TDSE (hình 3.3b) và mật độ phân bố electron ở trạng thái kích thích (hình 3.1), kết quả cho thấy sự tương đồng tốt với sai số nhỏ hơn 3.5%.
Chúng tôi đã khảo sát sự phụ thuộc giữa động năng quay về của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg và tọa độ ban đầu của nó Kết quả được thể hiện trong hình 3.6 cho thấy rằng khi vị trí ban đầu tăng lên, động năng của electron cũng tăng theo, đạt giá trị cực đại.
K cổ điển(6p) = 4.09 U p tại vị trí x 0 (6p) = 46 a.u Kết quả này phù hợp với kết quả ở
Hình 3.6:Mối quan hệ giữa động năng quay về và các thời điểm ion hóa thuộc khoảng
Công trình [12] và tính toán bằng TDSE của chúng tôi ở hình 3.3b cho thấy giả thiết (3.2) phù hợp với mô hình bài toán trong trạng thái kích thích.
Phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập 21 3.4 Ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG 24
Trong chương này, chúng tôi trình bày các tính chất về hiệu suất phát xạ và năng lượng vị trí điểm dừng của phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập, dựa trên giả thiết ở phần trước Kết quả tính toán TDSE cho phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái cơ bản 1s, kích thích 6p và chồng chập 1s + 6p được thể hiện trong hình 3.8 Cụ thể, năng lượng vị trí điểm dừng của phổ HHG cho cả trạng thái chồng chập và trạng thái kích thích đều đạt giá trị 94ω Tuy nhiên, cường độ phổ HHG từ trạng thái chồng chập cao hơn lần lượt 2 và 6 bậc so với trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích, giải thích cho sự tương đồng về vị trí điểm dừng giữa hai trạng thái này.
Hình 3.7 thể hiện mối liên hệ giữa động năng quay của electron và vị trí ban đầu x₀, cùng với mật độ phân bố electron và xác suất ion hóa theo thời gian của hai trạng thái như được mô tả trong hình 3.9 và 3.10 Cụ thể, hình 3.9 cho thấy mật độ electron trong trạng thái chồng chập 1s + 6p tương đồng với mật độ trạng thái kích thích 6p trong khoảng từ 20 a.u đến 80 a.u., với một phần electron ở trạng thái chồng chập có cực đại tại vị trí x₀ = 45 a.u., giống như trạng thái kích thích 6p Thêm vào đó, hình 3.10 chỉ ra sự tương đồng về xác suất ion hóa giữa hai trạng thái này.
Xác suất ion hóa của electron ở cả hai trạng thái tăng mạnh trong khoảng thời gian từ 0 đến 0.2T, sau đó ổn định trong suốt thời gian còn lại của xung laser Điều này cho thấy giả thiết (3.2) vẫn phù hợp khi áp dụng cho trạng thái chồng chập 1s + 6p, giải thích lý do vị trí điểm dừng của hai trạng thái kích thích và chồng chập là giống nhau.
Hiệu suất chuyển đổi HHG giữa trạng thái chồng chập và các trạng thái thành phần đã được làm rõ trong các nghiên cứu trước đây Việc sử dụng laser xung cực ngắn với cường độ 5 × 10^14 W/cm^2 đủ mạnh để ion hóa trực tiếp các electron ở trạng thái kích thích bậc cao, nhưng không đủ để tác động đến electron ở trạng thái cơ bản Do đó, khi laser tương tác với nguyên tử ở trạng thái chồng chập, sẽ xuất hiện thêm thành phần gia tốc lưỡng cực do hiện tượng giao thoa.
Hình 3.8: Phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s, trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập1s + 6p, khi sử dụng laser xung1.84chu kì, bước sóng800 nm, cường độ
I = 5 × 10 14 W/cm 2 của electron phát ra từ trạng thái kích thích và quay về trạng thái cơ bản; dẫn đến sự gia tăng của cường độ HHG [11].
Cơ chế phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập khác biệt so với mô hình ba bước, do electron ở trạng thái kích thích liên kết lỏng lẻo với lõi Khi có trường laser chiếu vào, các electron này ion hóa ngay sau khi tương tác với laser xung cực ngắn mà không thực hiện quá trình xuyên ngầm Chỉ những electron có vị trí ban đầu trong một vùng nhất định mới có khả năng tái kết hợp với lõi và đóng góp vào phổ HHG Vùng này nằm cách xa lõi, dẫn đến động năng quay về cực đại của các electron lớn hơn giá trị dự đoán bởi mô hình ba bước Sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích cũng giúp tăng cường độ HHG thông qua thành phần gia tốc lưỡng cực.
Hình 3.9: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái6p(nét liền) và trạng thái1s + 6p(nét đứt) của nguyên tử Rydberg vớiZ eff = 1.2592. trên.
3.4 Ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG
Một tính chất đặc biệt của chúng tôi là ảnh hưởng của độ dài xung laser tương tác lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG từ nguyên tử Rydberg Theo nghiên cứu, sự gia tăng năng lượng vị trí điểm dừng chỉ xảy ra khi độ dài xung laser nhỏ hơn 2 chu kỳ quang học Chúng tôi đã thực hiện tính toán bằng phương pháp TDSE và mô hình cổ điển cho các laser có độ dài xung khác nhau ở cả hai trạng thái cơ bản và chồng chập để xác minh kết quả Lưu ý rằng trong phương pháp cổ điển, giả thiết (3.2) được áp dụng cho trạng thái chồng chập Kết quả cụ thể cho thấy sự tương đồng giữa hai cách tiếp cận, và đối với trạng thái cơ bản, cả hai phương pháp TDSE và cổ điển đều cho kết quả tương tự.
Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p trùng khớp với kết quả của công trình [12] Vị trí điểm dừng phổ HHG tăng dần và ổn định ở giá trị E HHG = I p + 3.17U p (= 78ω) theo mô hình bán cổ điển của Lewenstein khi laser có độ dài xung lớn hơn 6fs (≈ 2.2T) Do đó, với độ dài xung của laser trong luận văn (τ = 5fs ≈ 1.84T < 2.2T), năng lượng điểm dừng HHG của trạng thái cơ bản chỉ đạt E HHG = I p + 1.40U p (= 42ω), thấp hơn nhiều so với dự đoán của mô hình ba bước bán cổ điển.
Trong trạng thái chồng chập, vị trí điểm dừng phổ HHG tăng dần và đạt giá trị cực đại E HHG = I p + 4.03U p (= 96ω) khi độ dài xung laser đạt một giá trị nhất định.
Kể từ khi 4.5f s đạt khoảng 1.655T, năng lượng vị trí điểm dừng HHG đã giảm dần và thấp hơn giá trị dự đoán E HHG = I p + 3.17U p (= 78ω) của mô hình ba bước khi độ dài xung laser vượt quá 6f s (≈ 2.2T).
Kết quả từ các phương pháp TDSE và cổ điển cho thấy sự gia tăng vị trí điểm dừng chỉ xảy ra khi laser có độ dài xung cực ngắn, cụ thể là τ < 2.2T Kết luận này tương đồng với nghiên cứu trong tài liệu [12], một lần nữa khẳng định tính đúng đắn của giả thiết (3.2) mà chúng tôi đã đưa ra.
Mối quan hệ giữa độ dài xung laser và vị trí điểm dừng phổ HHG được nghiên cứu ở hai trạng thái: trạng thái cơ bản 1s (x0 = 1 a.u) và trạng thái chồng chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) Hai phương pháp tiếp cận được áp dụng trong nghiên cứu này là tính toán cổ điển và tính toán theo phương trình Schrödinger thời gian (TDSE).
Kết luận và hướng phát triển đề tài
Chúng tôi đã hoàn thành xong mục tiêu đề ra của luận văn thông qua những kết quả sau:
Đề xuất và kiểm chứng thành công giả thuyết về thời điểm ion hóa t0 trong mô hình cổ điển liên quan đến phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái kích thích.
• Sử dụng giả thiết được đề xuất hệ thống lại cơ chế phát xạ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập.
Nghiên cứu đã thành công trong việc kiểm chứng giả thiết về điều kiện độ dài xung laser tương tác, với yêu cầu nhỏ hơn 2.2 chu kỳ quang học, nhằm nâng cao vị trí năng lượng điểm dừng của phổ HHG từ nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập Điều này sẽ tạo nền tảng cho các nghiên cứu tiếp theo về phổ HHG do nguyên tử Rydberg tạo ra Một trong những hướng phát triển tiếp theo là khảo sát ảnh hưởng của việc thay đổi tỉ lệ đóng góp các thành phần trong trạng thái chồng chập ban đầu đến phổ HHG.
[1] K L Ishikawa, “High-harmonic generation,” inAdvances in Solid State Lasers Development and Applications, InTech, 2010, ch 19, pp 439–464.
[2] J Itatani, J Levesque, D Zeidler, et al., Tomographic imaging of molecular orbitals,Nature, vol 432, no 7019, p 867, 2004.
[3] P á Corkum and F Krausz, Attosecond science,Nature physics, vol 3, no 6, p 381, 2007.
[4] P Antoine, A L’huillier, and M Lewenstein, Attosecond pulse trains using high–order harmonics,Physical Review Letters, vol 77, no 7, p 1234, 1996.
[5] M Lewenstein, P Balcou, M Y Ivanov,et al., Theory of high-harmonic gener- ation by low-frequency laser fields,Physical Review A, vol 49, pp 2117–2132,
[6] E A Gibson, A Paul, N Wagner,et al., High-order harmonic generation up to 250 ev from highly ionized argon, Physical Review Letters, vol 92, no 3, p 033 001, 2004.
[7] A Sanpera, J Watson, M Lewenstein,et al., Harmonic-generation control,Phys- ical Review A, vol 54, no 5, p 4320, 1996.
[8] J Watson, A Sanpera, X Chen, et al., Harmonic generation from a coherent superposition of states,Physical Review A, vol 53, no 4, R1962, 1996.
[9] H Avetissian and G Mkrtchian, Multiphoton resonant excitation of atoms in strong laser fields and implementation of coherent superposition states, Physi- cal Review A, vol 66, no 3, p 033 403, 2002.