1. Trang chủ
  2. » Luận Văn - Báo Cáo

Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde

138 7 0

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

THÔNG TIN TÀI LIỆU

Thông tin cơ bản

Tiêu đề Nghiên Cứu Chế Tạo Xúc Tác Trên Cơ Sở Molybden (Vi) Oxide Cho Phản Ứng Oxy Hóa Chọn Lọc Methanol Thành Formaldehyde
Tác giả Phạm Thị Thùy Phương
Người hướng dẫn GS. TSKH. Lưu Cẩm Lộc, TS. Nguyễn Hữu Huy Phúc
Trường học Học viện khoa học và công nghệ
Chuyên ngành Hóa vô cơ
Thể loại Luận án tiến sĩ hóa học
Năm xuất bản 2016
Thành phố TP. Hồ Chí Minh
Định dạng
Số trang 138
Dung lượng 21,25 MB

Nội dung

Ngày đăng: 11/07/2021, 16:35

Nguồn tham khảo

Tài liệu tham khảo Loại Chi tiết
5. Routray K., Zhou W., Kiely C.J., Grünert W., and Wachs I.E. (2010). Origin of the synergistic interaction between MoO 3 and iron molybdate for the selective oxidation of methanol to formaldehyde. Journal of Catalysis, 275 (1), 84–98 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Journal of Catalysis
Tác giả: Routray K., Zhou W., Kiely C.J., Grünert W., and Wachs I.E
Năm: 2010
6. Brookes C., Wells P.P., Cibin G., Dimitratos N., Jones W., Morgan D.J., and Bowker M. (2014). Molybdenum Oxide on Fe 2 O 3 Core–Shell Catalysts: Probing the Nature of the Structural Motifs Responsible for Methanol Oxidation Catalysis. ACS Catalysis, 4 (1), 243-250 Sách, tạp chí
Tiêu đề: ACS Catalysis
Tác giả: Brookes C., Wells P.P., Cibin G., Dimitratos N., Jones W., Morgan D.J., and Bowker M
Năm: 2014
7. Brookes C., Wells P.P., Dimitratos N., Jones W., Gibson E.K., Morgan D.J., Cibin G., Nicklin C., Mora-Fonz D., Scanlon D.O., Catlow C.R.A., and Bowker M. (2014).The Nature of the Molybdenum Surface in Iron Molybdate. The Active Phase in Selective Methanol Oxidation. The Journal of Physical Chemistry C, 118 (45), 26155- 26161 Sách, tạp chí
Tiêu đề: The Journal of Physical Chemistry C
Tác giả: Brookes C., Wells P.P., Dimitratos N., Jones W., Gibson E.K., Morgan D.J., Cibin G., Nicklin C., Mora-Fonz D., Scanlon D.O., Catlow C.R.A., and Bowker M
Năm: 2014
8. Yeo B.R., Pudge G.J.F., Bugler K.G., Rushby A.V., Kondrat S., Bartley J., Golunski S., Taylor S.H., Gibson E., Wells P.P., Brookes C., Bowker M., and Hutchings G.J. (2016). The surface of iron molybdate catalysts used for the selective oxidation of methanol. Surface Science, 648, 163-169 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Surface Science
Tác giả: Yeo B.R., Pudge G.J.F., Bugler K.G., Rushby A.V., Kondrat S., Bartley J., Golunski S., Taylor S.H., Gibson E., Wells P.P., Brookes C., Bowker M., and Hutchings G.J
Năm: 2016
9. Soares A.P.V., Portela M.F., and Kiennemann A. (2005). Methanol Selective Oxidation to Formaldehyde over Iron-Molybdate Catalysts. Catalysis Reviews, 47, 125-174 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Catalysis Reviews
Tác giả: Soares A.P.V., Portela M.F., and Kiennemann A
Năm: 2005
11. Okamoto Y., Morikawa F., Oh-Hiraki K., Imanaka T., and Teranishi S. (1981). Role of excess of MoO 3 in Fe 2 O 3 -MoO 3 methanol oxidation catalysts studied by X-ray photoelectron spectroscopy. Journal of the Chemical Society, Chemical Communications, (19), 1018-1019 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Journal of the Chemical Society, Chemical Communications
Tác giả: Okamoto Y., Morikawa F., Oh-Hiraki K., Imanaka T., and Teranishi S
Năm: 1981
13. Machiels C.J., Cheng W.H., Chowdhry U., Farneth W.E., Hong F., Mc Carron E.M., and Sleight A.W. (1986). The effect of the structure of molybdenum oxides on the selective oxidation of methanol. Applied Catalysis, 25 (1), 249–256 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Applied Catalysis
Tác giả: Machiels C.J., Cheng W.H., Chowdhry U., Farneth W.E., Hong F., Mc Carron E.M., and Sleight A.W
Năm: 1986
14. Farneth W.E., McCarron E.M., Sleight A.W., and Staley R.H. (1987). A comparison of the surface chemistry of two polymorphic forms of molybdenum trioxide. Langmuir, 3 (2), 217–223 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Langmuir
Tác giả: Farneth W.E., McCarron E.M., Sleight A.W., and Staley R.H
Năm: 1987
15. Tatibouởt J.M., and Germain J.E. (1981). A structure-sensitive oxidation reaction: Methanol on molybdenum trioxide catalysts. Journal of Catalysis, 72 (2), 375-378 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Journal of Catalysis
Tác giả: Tatibouởt J.M., and Germain J.E
Năm: 1981
16. Smith R.L., and Rohrer G.S. (1998). The Morphological Evolution of the MoO 3 (010) Surface during Reactions in Methanol–Air Mixtures. Journal of Catalysis, 180 (2), 270-278 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Journal of Catalysis
Tác giả: Smith R.L., and Rohrer G.S
Năm: 1998
17. Mizushima T., Fukushima K., Ohkita H., and Kakuta N. (2007). Synthesis of - MoO 3 through evaporation of HNO 3 -added molybdic acid solution and its catalytic performance in partial oxidation of methanol. Applied Catalysis A: General, 326, 106–112 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Applied Catalysis A: General
Tác giả: Mizushima T., Fukushima K., Ohkita H., and Kakuta N
Năm: 2007
18. Mizushima T., Moriya Y., Phuc N.H.H., Ohkita H., and Kakuta N. (2011). Soft chemical transformation of α-MoO 3 to β-MoO 3 as a catalyst for vapor-phase oxidation of methanol. Catalysis Communications, 13, 10-13 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Catalysis Communications
Tác giả: Mizushima T., Moriya Y., Phuc N.H.H., Ohkita H., and Kakuta N
Năm: 2011
19. McCarron E.M. (1986). -MoO 3 : a Metastable Analogue of WO 3 . J. Chem. Soc., Chem. Commun., 336-338 Sách, tạp chí
Tiêu đề: J. Chem. Soc., Chem. Commun
Tác giả: McCarron E.M
Năm: 1986
20. McEvoy T.M., and Stevenson K.J. (2003). Electrochemical Preparation of Molybdenum Trioxide Thin Films: Effect of Sintering on Electrochromic and Electroinsertion Properties. Langmuir, 19, 4316-4326 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Langmuir
Tác giả: McEvoy T.M., and Stevenson K.J
Năm: 2003
21. Yao D.D., Ou J.Z., Latham K., Zhuiykov S., O’Mullane A.P., and Kalantar-zadeh K. (2012). Electrodeposited α- and β-Phase MoO 3 Films and Investigation of Their Gasochromic Properties. Cryst. Growth Des., 12, 1865−1870 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Cryst. Growth Des
Tác giả: Yao D.D., Ou J.Z., Latham K., Zhuiykov S., O’Mullane A.P., and Kalantar-zadeh K
Năm: 2012
22. Phuc N.H.H., Ohkita H., Mizushima T., and Kakuta N. (2012). Simple method to prepare new structure of metastable molybdenum (VI) oxide. Materials Letters, 76, 173–176 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Materials Letters
Tác giả: Phuc N.H.H., Ohkita H., Mizushima T., and Kakuta N
Năm: 2012
23. Riaz A., Zahedi G., and Klemeš J.J. (2013). A review of cleaner production methods for the manufacture of methanol. Journal of Cleaner Production, 57, 19-37 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Journal of Cleaner Production
Tác giả: Riaz A., Zahedi G., and Klemeš J.J
Năm: 2013
25. Whiting G.T. (2012). Metal phosphate and precious metal catalysts for selective oxidation, PhD, Cardiff University Sách, tạp chí
Tiêu đề: Metal phosphate and precious metal catalysts for selective oxidation
Tác giả: Whiting G.T
Năm: 2012
26. Gerberich H.R., A.L.Stautzenberger, and Hopkins W.C. (1983). Formaldeyde. Encyclopaedia of Chemical Technology, 3rd Edition, 11, 231 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Encyclopaedia of Chemical Technology, 3rd Edition
Tác giả: Gerberich H.R., A.L.Stautzenberger, and Hopkins W.C
Năm: 1983
30. Adkins H., and Peters W.R. (1931). The oxidation of methanol with air over iron, molybdenum, and iron-molybdenum oxides J. Am. Chem. Soc., 53, 1512-1520 Sách, tạp chí
Tiêu đề: J. Am. Chem. Soc
Tác giả: Adkins H., and Peters W.R
Năm: 1931

HÌNH ẢNH LIÊN QUAN

Bảng 1.2. Các thông số của quá trình sản xuất formaldehyde từ methanol trên hai loại xúc tác [9]  - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Bảng 1.2. Các thông số của quá trình sản xuất formaldehyde từ methanol trên hai loại xúc tác [9] (Trang 19)
Hình 1.2. Các sản phẩm chính của phản ứng oxy hóa methanol theo tính chất của tâm hoạt động [39] - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 1.2. Các sản phẩm chính của phản ứng oxy hóa methanol theo tính chất của tâm hoạt động [39] (Trang 22)
Hình 1.3. Cấu trúc của α-MoO3 nhìn từ các hướng khác nhau [102] - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 1.3. Cấu trúc của α-MoO3 nhìn từ các hướng khác nhau [102] (Trang 30)
Hình 1.7. Ảnh SEM của màng h-MoO3 phủ trên sapphire [112] - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 1.7. Ảnh SEM của màng h-MoO3 phủ trên sapphire [112] (Trang 35)
Hình 2.3. Sơ đồ khảo sát ảnh hưởng của tiền chất - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 2.3. Sơ đồ khảo sát ảnh hưởng của tiền chất (Trang 48)
Hình 2.4. Sơ đồ khảo sát ảnh hưởng của quá trình nung4 g H2MoO4  - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 2.4. Sơ đồ khảo sát ảnh hưởng của quá trình nung4 g H2MoO4 (Trang 49)
Hình 2.5. Sơ đồ nguyên lý hệ phản ứng dòng vi lượng - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 2.5. Sơ đồ nguyên lý hệ phản ứng dòng vi lượng (Trang 55)
Hình 3.1. Phổ Raman của -MoO3 thương mại (a), mẫu Mo-01 (b), Mo-02 (c), Mo-03 (d) và Mo-04 (e) - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.1. Phổ Raman của -MoO3 thương mại (a), mẫu Mo-01 (b), Mo-02 (c), Mo-03 (d) và Mo-04 (e) (Trang 59)
Hình 3.7. Phổ Raman của -MoO3 thương mại (a), mẫu Mo-09 (b) và Mo-08 (c). Có thể thấy, hàm lượng HNO 3 , thời gian ủ nhiệt và nhiệt độ ủ đóng vai trò quan  trọng trong thành phần pha và cấu trúc của mẫu MoO 3  được chế tạo trong nghiên cứu - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.7. Phổ Raman của -MoO3 thương mại (a), mẫu Mo-09 (b) và Mo-08 (c). Có thể thấy, hàm lượng HNO 3 , thời gian ủ nhiệt và nhiệt độ ủ đóng vai trò quan trọng trong thành phần pha và cấu trúc của mẫu MoO 3 được chế tạo trong nghiên cứu (Trang 64)
Hình 3.11. Giản đồ XRD của mẫu Mo-08 (a), Mo-12 (b), Mo-13 (c), Mo-14 (d) và -MoO 3 chế tạo theo phương pháp Mizushima (e) - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.11. Giản đồ XRD của mẫu Mo-08 (a), Mo-12 (b), Mo-13 (c), Mo-14 (d) và -MoO 3 chế tạo theo phương pháp Mizushima (e) (Trang 68)
Hình 3.14. Phổ XPS của mẫu Mo-08 (a, c, e) và Mo-13 (b, d, f) - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.14. Phổ XPS của mẫu Mo-08 (a, c, e) và Mo-13 (b, d, f) (Trang 73)
Hình 3.15. Đường TPDE-NO của mẫu α-MoO3 (a) và Mo-13 (b). - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.15. Đường TPDE-NO của mẫu α-MoO3 (a) và Mo-13 (b) (Trang 74)
Ký hiệu và điều kiện chế tạo các mẫu MoO3 được trình bày tóm tắt trong bảng 3.2 sau đây - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
hi ệu và điều kiện chế tạo các mẫu MoO3 được trình bày tóm tắt trong bảng 3.2 sau đây (Trang 80)
Hình 3.23. Phổ IR của acid molybdic (a), Mo-17 (b), Mo-19 (c) và -MoO3 thương mại (d) - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.23. Phổ IR của acid molybdic (a), Mo-17 (b), Mo-19 (c) và -MoO3 thương mại (d) (Trang 83)
Hình 3.26. Phổ Raman của mẫu Mo-16 (a), Mo-20 (b) và Mo-21 (c). - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.26. Phổ Raman của mẫu Mo-16 (a), Mo-20 (b) và Mo-21 (c) (Trang 86)
Hình 3.27. Phổ IR của mẫu Mo-16 (a), Mo-20 (b) và Mo-21 (c). - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.27. Phổ IR của mẫu Mo-16 (a), Mo-20 (b) và Mo-21 (c) (Trang 87)
Bảng 3.3. Cấu trúc và hoạt tính của các mẫu MoO3 - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Bảng 3.3. Cấu trúc và hoạt tính của các mẫu MoO3 (Trang 88)
Hình 3.32. Độ chuyển hóa methanol (), độ chọn lọc formaldehyde (), DME () và MF () của xúc tác Mo-17 ( ) và Mo-19 (---) theo nhiệt độ phản ứng (Điều kiện:  - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.32. Độ chuyển hóa methanol (), độ chọn lọc formaldehyde (), DME () và MF () của xúc tác Mo-17 ( ) và Mo-19 (---) theo nhiệt độ phản ứng (Điều kiện: (Trang 98)
Hình 3.34. Cấu trúc của -MoO3 (a) và β-MoO3 (b) [21, 111] - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.34. Cấu trúc của -MoO3 (a) và β-MoO3 (b) [21, 111] (Trang 99)
3.4.3. Ảnh hưởng của hình thái -MoO3 đến hoạt tính xúc tác - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
3.4.3. Ảnh hưởng của hình thái -MoO3 đến hoạt tính xúc tác (Trang 100)
Hình 3.37. Mô hình cấu trúc -MoO3 - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.37. Mô hình cấu trúc -MoO3 (Trang 103)
Hình 3.40. Ảnh SEM của mẫu Mo-13 sau phản ứng ở 300oC (a) và 350 oC (b) - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.40. Ảnh SEM của mẫu Mo-13 sau phản ứng ở 300oC (a) và 350 oC (b) (Trang 106)
Hình 3.41. Độ chuyển hóa methanol () và độ chọn lọc formaldehyde () của xúc tác Mo-17 ở nhiệt độ 320 oC (a) và 350 o C (b) với tốc độ dòng 60 ml/phút (Điều kiện:  - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.41. Độ chuyển hóa methanol () và độ chọn lọc formaldehyde () của xúc tác Mo-17 ở nhiệt độ 320 oC (a) và 350 o C (b) với tốc độ dòng 60 ml/phút (Điều kiện: (Trang 106)
Hình 3.44. Ảnh SEM của Mo-19 trước (a) và sau phản ứng (b) ở 350 oC trong 30 giờ - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
Hình 3.44. Ảnh SEM của Mo-19 trước (a) và sau phản ứng (b) ở 350 oC trong 30 giờ (Trang 108)
Bảng PL2.1. Độ bền xúc tác Mo-13 ở 300oC và tốc độ dòng 25 ml/phút. - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
ng PL2.1. Độ bền xúc tác Mo-13 ở 300oC và tốc độ dòng 25 ml/phút (Trang 133)
Bảng PL2.2. Độ bền xúc tác Mo-13 ở 320 oC và tốc độ dòng 60 ml/phút. - Nghiên cứu chế tạo xúc tác trên cơ sở molybden (vi) oxide cho phản ứng oxy hóa chọn lọc methanol thành formaldehyde
ng PL2.2. Độ bền xúc tác Mo-13 ở 320 oC và tốc độ dòng 60 ml/phút (Trang 133)

TÀI LIỆU CÙNG NGƯỜI DÙNG

TÀI LIỆU LIÊN QUAN