I. Nghiên cứu các thông số tố iu trên xúc tác CeO2/TiO2
5. Nghiên cứu ảnh hởng của thời gian làm việc của xúc tác
a. Đặt vấn đề
Yêu cầu của một xúc tác không chỉ cho hoạt tính cao mà còn có thời gian làm việc lâu dài và mức độ ổn định nhanh. Điều này rất cần thiết với các xúc tác sử dụng trong công nghiệp. Vì vậy việc khảo sát khả năng làm việc và tính chất ổn định của xúc tác là rất cần thiết.
b. Tiến hành thực nghiệm:
Trên cơ sở xúc tác 10%CeO2/TiO2, chúng tôi tiến hành khảo sát thời gian làm việc của xúc tác ở điều kiện phản ứng sau:
* Hoạt hoá xúc tác ở nhiệt độ là : 5000C trong 30 phút * Tỷ lệ nguyên liệu Toluen/oxy không khí là: 1/27
* Nhiệt độ phản ứng : 5000C
* Tốc độ thể tích là : 1300h- 1
c. Kết quả và thảo luận.
Qua quá trình nghiên cứu chúng tôi đã thu đợc bảng kết quả sau:
Bảng 10: ảnh hởng của thời gian phản ứng tới độ chuyển hóa và độ chọn lọc Thời gian phản ứng (phút) C% S% Thời gian phản ứng (phút) C% C% 30 20,70 50,26 240 4,07 23,05 60 9,65 49,32 270 3,92 22,15 90 6,08 45,21 300 3,78 22,09 120 5,92 42,29 330 3,15 21,73 150 5,31 33,58 360 3,09 21,53 180 4,02 24,23 390 2,72 20,15 210 4,01 23,17 420 1,91 15,32
Từ kết quả đó chúng tôi xây dựng đợc đồ thị của sự phụ thuộc của thời gian phản ứng đến độ chuyển hóa và độ chọn lọc của phản ứng.
Hình 10: ảnh hởng của thời gian tới độ chuyển hóa và chọn lọc của phản ứng oxi hoá toluen trên xúc tác ở 500oC.
Đồ án tốt nghiệp Oxi hoá toluen tạo thành Benzaldelhit
Từ bảng kết quả và đồ thị ta nhận thấy rằng: Độ chọn lọc và độ chuyển hóa giảm dần theo thời gian phản ứng. ở thời gian đầu, phản ứng đạt độ chuyển hóa và độ chọn lọc cao, sau đó độ chuyển hóa và độ chọn lọc giảm dần đến khoảng thời gian phản ứng là 180 phút. Thời gian phản ứng tiếp theo, độ chọn lọc và độ chuyển hóa lại hầu nh không giảm cho đến khi phản ứng đợc 390 phút. Nếu tiếp tục quá trình phản ứng ta thấy độ chuyển hóa và độ chọn lọc giảm nhanh. Từ đó ta có thể thấy rằng quá trình phản ứng oxi hóa Toluen trên xúc tác 10%CeO2/TiO2 tạo ra Benzaldehit kéo dài trong 6 giờ. Điều đó có thể giải thích nh sau. Khi bắt đầu phản ứng đến 120 phút các phân tử chất phản ứng tiếp xúc với các trung tâm hoạt động và xảy ra quá trình oxi hóa – khử – oxi hóa. . . mạnh, làm độ chuyển hóa và độ chọn lọc tăng. Đồng thời trong khoảng thời gian này, phản ứng nhanh chóng đạt đợc tối u. Khi phản ứng tiếp tục xảy ra, kèm theo sự tỏa nhiệt làm nhiệt độ phản ứng tăng lên dẫn đến hiện tợng quá nhiệt gây kết khối xúc tác. Trong thời gian này các trung tâm hoạt động giảm, phản ứng xảy ra không
SV: Huỳnh Công Trị - Hoá Dầu K43 51
∆ S C 30 60 90 120 150 180 210 240 270 30 330 360 390 420 Thời gian 20 10 30 40 50 ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ ∆ C, S
mạnh nh trớc làm hiệu suất phản ứng giảm. Đồng thời hiện tợng tỏa nhiệt cũng giảm đáng kể (vì quá trình phản ứng xảy ra giảm, nhiệt tỏa ra ít) nên phản ứng dần dần đạt lại nhiệt độ tối u, tuy vậy số lợng các tâm hoạt động của xúc tác giảm hơn so với thời gian đầu. Điều này giải thích đợc thời kỳ sau độ chuyển hóa và độ chọn lọc của phản ứng thấp hơn thời kỳ đầu nhng lại ổn định lâu hơn. Khi phản ứng sau 6 giờ làm việc các trung tâm hoạt động giảm mạnh làm độ chuyển hóa và độ chọn lọc giảm rất nhanh.