1. Trang chủ
  2. » Luận Văn - Báo Cáo

Nghiên cứu ứng dụng aluminosilicat và than hoạt tính biến tính để xử lý nước thải sản xuất dược phẩm

77 3 0

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

THÔNG TIN TÀI LIỆU

Thông tin cơ bản

Tiêu đề Nghiên Cứu Ứng Dụng Aluminosilicat Và Than Hoạt Tính Biến Tính Để Xử Lí Nước Thải Sản Xuất Dược Phẩm
Tác giả Đoàn Thị Dung
Người hướng dẫn PGS. TS. Bùi Duy Cam, PGS. TS. Đỗ Quang Trung
Trường học Đại học Quốc gia Hà Nội
Chuyên ngành Hóa Môi Trường
Thể loại Luận Văn Thạc Sĩ Khoa Học
Năm xuất bản 2012
Thành phố Hà Nội
Định dạng
Số trang 77
Dung lượng 1,87 MB

Cấu trúc

  • LỜI CẢM ƠN

  • MỤC LỤC

  • DANH MỤC CÁC HÌNH

  • DANH MỤC CÁC BẢNG

  • LỜI MỞ ĐẦU

  • Chương 1 - TỔNG QUAN

  • 1.1. Tổng quan về công nghệ sản xuất dược phẩm tại Việt Nam [3]

  • 1.1.1.Thực trạng sản xuất dược phẩm ở Việt Nam.

  • 1.1.2. Đặc tính nước thải sản xuất dược phẩm

  • 1.1.3. Thực trạng xử lý nước thải dược phẩm.

  • 1.1.4. Giới thiệu một số thuốc kháng sinh

  • 1.2. Các phƣơng pháp chủ yếu xử lý nƣớc thải dƣợc phẩm

  • 1.2.1. Phương pháp sinh học.

  • 1.2.2. Phương pháp oxi hóa tăng cường

  • 1.2.3. Phương pháp hấp phụ

  • 1.3. Ứng dụng của vật liệu aluminosilicat – zeolit, và than hoạt tính biến tính trong xử lý nƣớc thải

  • 1.3.1. Ứng dụng của zeolit trong xử lý nước thải

  • 1.3.2. Ứng dụng của than hoạt tính biến tính trong xử lý nước thải

  • Chương 2 - THỰC NGHIỆM

  • 2.1. Mục tiêu và nội dung nghiên cứu

  • 2.1.1. Mục tiêu nghiên cứu

  • 2.1.2. Nội dung nghiên cứu

  • 2.2. Hóa chất và thiết bị

  • 2.2.1. Thiết bị

  • 2.2.2. Hóa chất và nguyên vật liệu

  • 2.3. Phương pháp đo COD của mẫu

  • 2.3.1. Nguyên tắc

  • 2.3.2. Cách xây dựng đường chuẩn COD

  • 2.3.3. Kết quả xác định COD của dung dịch gốc các mẫu thuốc kháng sinh

  • 2.4. Phương pháp biến tính than

  • 2.4.1. Biến tính than bằng cách tẩm dung dịch đithizon 1%

  • 2.4.2. Oxi hóa bề mặt than hoạt tính bằng HNO3

  • Chương 3 – KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

  • 3.1. Khảo sát khả năng hấp phụ rivanol trong dung dịch nƣớc bằng vật liệu aluminosilicat

  • 3.1.1. Khảo sát khả năng hấp phụ rivanol trên các vật liệu aluminosilicat

  • 3.1.2. Khảo sát ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ rivanol trên zeolit

  • 3.1.3. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ rivanol trên zeolit.

  • 3.1.4. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại của zeolit với rivanol

  • 3.2. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ norfloxacin trong dung dịch nước bằng vật liệu zeolit.

  • 3.2.1. Khảo sát ảnh hưởng của pH.

  • 3.2.2.Khảo sát ảnh hưởng của thời gian

  • 3.2.3. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại.

  • 3.3. Khảo sát các yếu tố ảnh hƣởng đến khả năng hấp phụ amoxicillin trong dung dịch nƣớc bằng vật liệu zeolit.

  • 3.3.1. Khảo sát ảnh hưởng của pH

  • 3.3.2. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại

  • 3.4. Khảo sát khả năng hấp phụ của than hoạt tính

  • 3.4.1. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại của than hoạt tính với rivanol.

  • 3.4.2. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại của than hoạt tính với norfloxacin.

  • 3.4.3. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại của than hoạt tính với amoxicillin.

  • 3.5. Khảo sát khả năng hấp phụ rivanol trong dung dịch nước bằng than hoạt tính biến tính.

  • 3.5.1. Khảo sát khả năng hấp phụ rivanol trên một số loại than hoạt tính biến tính.

  • 3.5.2. Khảo sát ảnh hưởng của pH đến khả năng khả năng hấp phụ rivanol trên than hoạt tính biến tính.

  • 3.5.3. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ rivanol trên than hoạt tính biến tính.

  • 3.5.4. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại của than hoạt tính biến tính với rivanol.

  • 3.6. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ norfloxacin trong dung dịch nước bằng than hoạt tính biến tính.

  • 3.6.1. Khảo sát ảnh hưởng của pH

  • 3.6.2. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian

  • 3.6.3. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại

  • 3.7. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ amoxicillin trong dung dịch nước bằng than hoạt tính biến tính.

  • 3.7.1. Khảo sát ảnh hưởng của pH

  • 3.7.2. Khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại

  • KẾT LUẬN

  • TÀI LIỆU THAM KHẢO

Nội dung

TỔNG QUAN

Các phương pháp chủ yếu xử lý nước thải dược phẩm

Quá trình xử lý nước thải bằng phương pháp sinh học dựa vào khả năng của vi sinh vật để phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ Trong hệ thống xử lý sinh học, vi sinh vật sử dụng các chất ô nhiễm như chất hữu cơ hòa tan và chất keo làm nguồn thức ăn, chuyển hóa chúng thành CO2, H2O và sinh khối mới Các chất ô nhiễm sau đó được loại bỏ qua công trình lắng, giúp tách bùn ra khỏi nước thải Quá trình phân hủy này không chỉ làm giảm nồng độ chất ô nhiễm mà còn tăng khối lượng tế bào vi sinh vật theo thời gian.

Nghiên cứu của các tác giả G Mascolo, L Balest, D Cassno đã chỉ ra khả năng phân hủy sinh học của một số mẫu nước thải từ quy trình sản xuất ba loại dược phẩm: naproxen, acyclovir và axit nalidixic, thông qua phương pháp Zahn-Wellent chuẩn Thành phần nước thải được xác định bằng phương pháp LC/MS, bao gồm các chất gốc và các chất chuyển hóa chính Kết quả cho thấy acyclovir và naproxen có khả năng phân hủy sinh học tương đối tốt trong các thí nghiệm Zahn-Wellens với dung dịch tổng hợp.

Farshid Pajoum Shariati, Mohammad Reza Mehrnia và các cộng sự đã nghiên cứu ứng dụng thiết bị phản ứng sinh học kết hợp với lọc màng để xử lý nước thải dược phẩm chứa acetaminophen Hệ thống thử nghiệm được sử dụng là bình phản ứng sinh học màng ngăn nâng khí vòng ngoài (ELAMBR), nhằm đánh giá hiệu suất loại bỏ acetaminophen, chất ô nhiễm chính Để so sánh, hệ thống bùn hoạt hóa thông thường (CAS) cũng được áp dụng Kết quả cho thấy hệ thống ELAMBR đạt hiệu quả loại bỏ acetaminophen cao hơn, với 100% acetaminophen được loại bỏ sau 2 ngày hoạt động, và hiệu suất này được kiểm tra trong gần 1 tháng để đánh giá độ bền lâu dài cũng như ảnh hưởng của thời gian giữ chất rắn.

Nghiên cứu cho thấy nồng độ ban đầu của acetaminophen, nhu cầu oxi hóa học (COD) và các chất rắn lơ lửng trong chất lỏng (MLSS) là những yếu tố quan trọng nhất trong việc loại bỏ acetaminophen Hệ thống ELAMBR được chứng minh là hiệu quả trong xử lý nước thải dược phẩm, với các ưu điểm như vận hành và bảo trì đơn giản, khả năng loại bỏ ô nhiễm dược phẩm và COD hiệu quả, cùng với mức tiêu thụ năng lượng thấp.

1.2.2 Phương pháp oxi hóa tăng cường

Các quá trình oxi hóa tăng cường tạo ra các gốc tự do như OH•, đóng vai trò là tác nhân oxi hóa không chọn lọc Sự khoáng hóa hoàn toàn xảy ra ở điều kiện nhiệt độ và áp suất bình thường, và các quá trình này phân biệt nhau dựa vào phương pháp tạo ra gốc tự do Gốc tự do có thể được hình thành thông qua nhiều cách, bao gồm chiếu tia UV, sự phân ly của H2O2 (có xúc tác), và O3.

 Các quá trình quang hóa

Gốc tự do được tạo thành dưới tác dụng của bức xạ tử ngoại:

Quang hóa không xúc tác là quá trình trong đó bức xạ tử ngoại năng lượng cao được hấp thụ bởi các phân tử, đưa chúng vào trạng thái kích thích Ở trạng thái này, khả năng phản ứng của các phân tử tăng lên đáng kể, dẫn đến sự phân hủy thành các chất ít độc hơn hoặc khơi mào các phản ứng dây chuyền phân hủy các chất hữu cơ trong hệ thống Quá trình này tạo ra các gốc OH •, góp phần vào việc làm sạch môi trường.

Quá trình quang phân UV/H2O2 sử dụng bức xạ tử ngoại để phân ly liên kết trong H2O2, tạo ra các gốc hydroxyl (•OH) Cơ chế quang phân này diễn ra thông qua việc bẻ gãy liên kết O-O dưới tác động của bức xạ tử ngoại, dẫn đến sự hình thành hai gốc hydroxyl.

Quá trình xúc tác quang hóa thường sử dụng chất bán dẫn như TiO2 dạng anatase, nổi bật với sự ổn định quang cao và chi phí thấp TiO2 là một trong những xúc tác hiệu quả nhất, cho phép hấp thụ photon với năng lượng lớn hơn 3,2 eV (tương ứng với bước sóng dưới 390 nm) để kích thích quá trình tách, tạo ra cặp điện tử eCB - hVB+.

TiO2 khi hấp thụ ánh sáng (hν) tạo ra electron ở vùng dẫn (eCB) và lỗ trống ở vùng hóa trị (hVB), có khả năng oxi hóa phân tử H2O và ion OH- trên bề mặt TiO2, dẫn đến sự hình thành gốc hydroxyl (OH•) Gốc OH• là một tác nhân oxi hóa mạnh, có khả năng chuyển hóa các chất hữu cơ thành các sản phẩm vô cơ đơn giản như CO2 và H2O.

Ozon hóa là một quá trình oxi hóa mạnh mẽ diễn ra ở pH kiềm, trong đó các chất hữu cơ bị oxi hóa bởi gốc tự do sinh ra từ phân hủy ozon Trong quá trình này, chất hữu cơ không chỉ bị oxi hóa bởi các gốc tự do mà còn thông qua ozon hóa trực tiếp Ozon, với tính oxi hóa mạnh hơn oxy, lý thuyết cho thấy không có hợp chất hữu cơ nào không thể bị ozon oxi hóa Tuy nhiên, nhược điểm lớn nhất của phương pháp này là khó khăn trong việc thu được ozon và sự nhạy cảm của quá trình với pH.

Các quá trình ozon hóa gồm có:

Quá trình UV/O3 là phương pháp ozon hóa được nâng cao nhờ việc chiếu ánh sáng tử ngoại, giúp tăng cường hiệu quả tạo ra gốc hydroxyl (OH•) hoặc tạo ra hai gốc hydroxyl (2OH•) với nồng độ cao hơn.

Quá trình H2O2/O3 là phản ứng giữa O3 và H2O2, dẫn đến việc tăng cường sự hình thành của gốc hydroxyl (OH•) Trong phản ứng này, ngoài gốc OH•, còn xuất hiện gốc hydroperoxyl (HO2•) do sự phân hủy của H2O2 Nhờ vậy, hiệu quả oxi hóa các chất hữu cơ được cải thiện đáng kể.

Quá trình H2O2/UV/O3 là sự kết hợp của các phương pháp UV/O3, H2O2/O3 và UV/H2O2, tạo thành hệ bậc 3 Đây là một trong những phương pháp hiệu quả nhất trong xử lý nước thải ô nhiễm nặng, giúp giảm TOC và khoáng hóa hoàn toàn các chất ô nhiễm Cơ chế tạo ra gốc tự do được thể hiện rõ trong các phản ứng này.

Tanaka và các cộng sự đã tiến hành nghiên cứu về việc loại bỏ dược phẩm trong nước thải thông qua quy trình UV/O3 và H2O2/O3 Kết quả cho thấy, với nồng độ ozon 6mg/L và thời gian tiếp xúc 15 phút, các hợp chất như cafein, N,N-Đietyl-meta-Toluamit và cyclophosphamide được loại bỏ với hiệu suất lần lượt là 84%, 89% và 46%.

Các hệ Fenton (H 2 O 2 /Fe 2+ ) và hệ kiểu Fenton (H 2 O 2 /Fe 3+ ):

Là các hệ phản ứng trong đó gốc tự do OH • được tạo ra do sự phân ly của H2O2 xúc tác bởi Fe 2+ , Fe 3+ :

Fe 3+ + HO2 • + H2O → Fe 2+ + O2+ H3O + Gốc OH • sinh ra tấn công các hợp chất hữu cơ:

R • + Fe 3+ → R + + Fe 2+ Ở pH thấp sẽ diễn ra phản ứng tái tạo Fe 2+ , khi đó Fe 2+ đóng vai trò xúc tác thật sự cho phản ứng phân hủy H2O2:

Hệ thống Fenton kết hợp với UV hoặc oxalat giúp tăng cường phản ứng oxi hóa các hợp chất hữu cơ Hệ quang Fenton tái tạo xúc tác thông qua bức xạ tử ngoại, chuyển đổi Fe(OH)2+ thành Fe2+ và OH•.

Ứng dụng của vật liệu aluminosilicat – zeolit, và than hoạt tính biến tính trong xử lý nước thải

1.3.1 Ứng dụng của zeolit trong xử lý nước thải

Aluminosilicat là hỗn hợp oxit nhôm và silic với một lượng nước nhỏ, có thể tồn tại tự nhiên hoặc được tổng hợp Các loại aluminosilicat phổ biến bao gồm kyanit, silimanit, fenspat, kaolinit và zeolit Trong nghiên cứu này, chúng tôi chủ yếu tập trung vào zeolit.

1.3.1.1 Các đặc tính của zeolit

Zeolit là hợp chất vô cơ có cấu trúc aluminosilicat tinh thể, với không gian ba chiều và lỗ xốp đặc biệt Đặc điểm này cho phép zeolit phân chia (rây) các phân tử theo hình dạng và kích thước, do đó nó còn được gọi là hợp chất rây phân tử.

Thành phần chủ yếu của zeolit là Si, Al, oxi và một số kim loại kiềm, kiềm thổ khác Công thức chung của zeolit là:

M2/nO Al2O3 x SiO2 y H2O là công thức cấu tạo của một hợp chất, trong đó M đại diện cho cation có khả năng trao đổi, n là hóa trị của kim loại, x là tỷ số mol SiO2/Al2O3, và y là số phân tử nước trong đơn vị cơ sở, thường dao động từ 1 đến 12.

Tỷ số x≥2 là yếu tố quan trọng giúp xác định thành phần và cấu trúc của các loại zeolit khác nhau Chẳng hạn, zeolit A có x = 2, trong khi zeolit X có x dao động từ 2,3 đến 3, và zeolit Y cũng có tỷ số x riêng biệt.

= 3,1 6 Mordenit tổng hợp có x  10 Đặc biệt các zeolit họ pentasit có x 1000 Riêng đối với zeolit ZSM-5 được tổng hợp dùng chất cấu trúc có 7x200

Gần đây, các loại zeolit với thành phần đa dạng và tỷ lệ mol SiO2/Al2O3 cao đã được tổng hợp, bao gồm cả những loại có cấu trúc tương tự zeolit nhưng không chứa nguyên tử nhôm, như các silicatic.

Có nhiều cách phân loại zeolit nhưng thông thường người ta phân loại theo nguồn gốc, kích thước mao quản và theo thành phần hóa học

+ Phân loại theo nguồn gốc: Có 2 loại: zeolit tự nhiên và zeolit tổng hợp

Zeolit tự nhiên thường có độ bền thấp và biến đổi hóa học đáng kể, chỉ một số loại như analcime, chabazite, hurdenite và clinoptilonit có khả năng ứng dụng thực tế Những loại zeolit này chủ yếu phù hợp với các ứng dụng không yêu cầu độ tinh khiết cao.

Zeolit tổng hợp, bao gồm các loại như zeolit A, zeolit X, zeolit Y, zeolit ZSM-5 và ZSM-11, sở hữu thành phần đồng nhất và tinh khiết Với sự đa dạng về chủng loại, zeolit tổng hợp được ứng dụng rộng rãi trong ngành công nghiệp và nghiên cứu.

Zeolit được phân loại theo kích thước mao quản, giúp thuận tiện cho nghiên cứu và ứng dụng Theo tiêu chí này, zeolit được chia thành ba loại chính.

- Zeolit có mao quản rộng: đường kính mao quản từ 7A 0 đến 8A 0

- Zeolit mao quản trung bình: từ 5A 0 đến 6A 0

- Zeolit mao quản hẹp: dưới 5A 0

+ Phân loại zeolit theo thành phần hoá học:

Zeolit giàu Al là loại zeolit có tỉ số SiO2/Al2O3 ≥ 2, theo quy luật Lowenstein, hai nguyên tử Al không thể tồn tại gần nhau trong cấu trúc zeolit Điều này có nghĩa là không có liên kết Al-O-Al trong zeolit, mà chỉ có các liên kết -Si-O-Si- và -Si-O-Al- Vì vậy, tỉ số SiO2/Al2O3 không thể nhỏ hơn 2, và khi tỉ số này gần 2, zeolit được coi là giàu nhôm.

 Zeolit silic trung bình: Với zeolit loại này tỉ lệ SiO2/Al2O3 = 4 5 và có thể tới

10 Zeolit thuộc họ này là zeolit X, zeolit Y,

Zeolit giàu silic, đặc biệt là các loại zeolit thuộc họ ZSM được phát hiện bởi hãng Mobil, có độ bền nhiệt cao và được ứng dụng trong các quá trình xúc tác khắc nghiệt Tỉ lệ SiO2/Al2O3 của chúng dao động từ 20 đến 200, với đường kính mao quản từ 5,1 Å đến 5,7 Å Cấu trúc khung của ZSM thường chứa khoảng 10 nguyên tử Al cho mỗi 1000 nguyên tố Si trong mạng Ngoài ra, còn nhiều loại zeolit tổng hợp khác có tỉ số Si/Al cao, được tạo ra nhờ sự hiện diện của chất tạo cấu trúc amin bậc 4 (R4N+).

Rây phân tử Silic là vật liệu có cấu trúc tinh thể tương tự như aluminosilicat nhưng không chứa nhôm Loại vật liệu này có tính kị nước và không chứa các cation bù trừ điện tích, do đó hoàn toàn không có tính chất trao đổi ion.

Zeolit biến tính là loại zeolit được tổng hợp và sau đó trải qua các phương pháp biến đổi thành phần hóa học Một ví dụ điển hình là phương pháp tách nhôm, trong đó nhôm được loại bỏ khỏi mạng lưới tinh thể và được thay thế bằng silic hoặc các nguyên tố có hóa trị 3 hoặc 4.

* Đặc điểm cấu trúc của vật liệu zeolit

Zeolit có cấu trúc tinh thể với khung mạng không gian ba chiều được hình thành từ các tứ diện TO4, trong đó T có thể là Si hoặc Al Mỗi tứ diện TO4 bao quanh một cation T (Si hoặc Al) bởi 4 ion O2- Các tứ diện liên kết với nhau thông qua các nguyên tử oxy ở đỉnh Tứ diện AlO4 mang điện tích âm do Al có hóa trị 3 nhưng số phối trí là 4, và điện tích này được bù trừ bởi các cation kim loại kiềm Do đó, số cation kim loại hóa trị 1 trong zeolit tương đương với số nguyên tử Al Đơn vị cấu trúc cơ bản của zeolit chính là các tứ diện TO4.

Tứ diện SiO4 Tứ diện AlO4

Hình 1.4 Đơn vị cấu trúc cơ bản của zeolit

Nhiều nghiên cứu đã được công bố về các phương pháp tổng hợp zeolit, bắt nguồn từ hai nguồn nguyên liệu chính là silicon (Si) và nhôm (Al) riêng lẻ.

Nguyên liệu Kiểm nghiệm nguyên phụ liệu Phụ liệu tá dược

Hòa tan hoàn toàn chất phụ

Hòa tan hoàn toàn nguyên liệu chính Định lượng bán thành phẩm Ong tiêm rỗng

Hấp tiệt trùng Đóng ống

Xử lý làm sạch Đóng gói

Kiểm nghiệm thành phẩm lưu mẫu hoặc có thể đi từ khoáng sét tự nhiên Zeolit được hình thành trong quá trình thuỷ nhiệt ở nhiệt độ từ (50  300) 0 C

Dưới đây sẽ giới thiệu về quá trình tổng hợp zeolit từ hai hướng kể trên

* Tổng hợp zeolit đi từ nguồn Si và Al riêng lẻ

Khi trộn lẫn nguồn Si và Al trong hai dung dịch riêng lẻ ở nhiệt độ và pH nhất định, gel aluminosilicat được hình thành nhờ quá trình ngưng tụ các liên kết Si-OH và Al-OH, tạo ra các liên kết mới Si-O-Si và Si-O-Al vô định hình Gel này sau đó được hòa tan bởi các tác nhân khoáng hóa như OH- và F-, tạo nên các đơn vị cấu trúc thứ cấp (SBU) Dưới các điều kiện thích hợp, các SBU liên kết với nhau để hình thành các mầm tinh thể, từ đó lớn dần thành các tinh thể zeolit hoàn chỉnh Cấu trúc tinh thể của zeolit phụ thuộc vào cách kết nối các SBU; nếu bát diện cụt được nối qua mặt tứ diện, sẽ hình thành zeolit A, trong khi kết nối qua mặt 6 cạnh sẽ tạo ra zeolit Y.

THỰC NGHIỆM

Mục tiêu và nội dung nghiên cứu

Nghiên cứu ứng dụng aluminosilicat và than hoạt tính biến tính để xử lý nước thải sản xuất dược phẩm

Khảo sát khả năng hấp phụ rivanol được thực hiện bằng các vật liệu như aluminosilicat xốp, zeolit, than hoạt tính, than hoạt tính oxi hóa bằng HNO3 đặc và than hoạt tính tẩm dung dịch đithizon 1% Nghiên cứu này nhằm đánh giá hiệu quả của từng loại vật liệu trong việc loại bỏ rivanol khỏi môi trường Kết quả cho thấy sự khác biệt rõ rệt về khả năng hấp phụ giữa các loại vật liệu, mở ra hướng đi mới trong việc xử lý ô nhiễm.

Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ rivanol, norfloxacin, amoxicillin trên zeolit

Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ rivanol, norfloxacin, amoxicillin trên than hoạt tính biến tính.

Hóa chất và thiết bị

- Máy phá mẫu COD nhãn hiệu Lovibond ET 108 (Đức) tại phòng thí nghiệm hóa môi trường

- Cân phân tích 5 số nhãn hiệu Ohaus Adventurer TM (Mỹ) tại phòng thí nghiệm hóa môi trường

- Máy đo mật độ quang nhãn hiệu 722N (Trung Quốc) tại phòng thí nghiệm hóa môi trường

- Thiết bị đo phổ hồng ngoại (IR) nhãn hiệu GX-PerkinElmer-USA phòng Hóa Vật liệu – khoa Hóa – 19 Lê Thánh Tông, Hà Nội

- Đũa thủy tinh, cốc thủy tinh, bình định mức, bình nón, pipet các loại…

2.2.2 Hóa chất và nguyên vật liệu

- Rivanol do công ty cổ phần dược và vật tư thú ý Hà Nội sản xuất có công thức phân tử: C H N O ; M43,37 và công thức cấu tạo như sau:

Để chuẩn bị dung dịch gốc rivanol, cần cân chính xác 500mg rivanol cho vào bình định mức 1000ml, sau đó thêm nước cất và lắc đều cho đến khi rivanol tan hoàn toàn Cuối cùng, định mức để thu được dung dịch rivanol với nồng độ 500ppm.

- Nofloxacin của hãng SIGMA có công thức phân tử: C16H18FN3O3; M19,3 và công thức cấu tạo như sau:

Dung dịch norfloxacin 100ppm được chuẩn bị bằng cách cân chính xác 50mg norfloxacin vào bình định mức 500ml Sau đó, thêm khoảng 100ml nước cất và lắc đều trong 10 phút Tiếp tục thêm nước cất cho đến khi dung dịch trở nên trong suốt và hoàn thành bằng cách thêm nước cất tới vạch định mức.

- Amoxicilin của hãng SIGMA có công thức phân tử: C16H19N3O5S;M = 365,4 và công thức cấu tạo như sau:

Để chuẩn bị dung dịch gốc amoxicillin, cần cân chính xác 50mg amoxicillin cho vào bình định mức 500ml Sau đó, thêm khoảng 100ml nước cất và lắc đều trong 10 phút Tiếp tục thêm nước và lắc cho đến khi dung dịch trở nên trong suốt, rồi thêm nước cất cho đến vạch định mức để thu được dung dịch amoxicillin với nồng độ 100ppm.

- Đithizon (Trung Quốc) có công thức cấu tạo như sau:

- Dung dịch đithizon 1%: Cân chính xác 500mg đithizon dạng bột, hòa tan đithizon bằng CHCl3 trong bình định mức 50ml, dung dịch đithizon thu được có nồng độ 1%

- Aluminosilicat xốp được tổng hợp từ thủy tinh lỏng và Al2(SO4)3.18H2O của đề tài QG-09-10

Zeolit X, được phát triển bởi phòng Vật liệu - Viện Hóa học Việt Nam, có công thức hóa học 1Na2O:1Al2O3:2,8SiO2xH2O, với kích thước hạt từ 1-2mm Sản phẩm này có độ bền cơ học từ 3,5-4,5kg và khả năng hấp phụ nước đạt 28%W.

Than hoạt tính từ gáo dừa được sản xuất bởi Công ty Cổ phần Trà Bắc, với kích thước từ 0,5 đến 1,18mm Quy trình sản xuất bao gồm việc ngâm than trong dung dịch NaOH 1M trong 24 giờ, sau đó rửa sạch bằng nước cất Tiếp theo, than được ngâm trong HCl 1M trong 5 giờ và rửa lại cho đến khi đạt pH trung tính Cuối cùng, than được để khô tự nhiên.

- Các hóa chất khác: K2Cr2O7, Ag2SO4, H2SO4 98%, HgSO4, HOOCC6H4COOK

- Hỗn hợp phản ứng: 10,216g K2Cr2O7 loại PA đã sấy ở 103 0 C+ 167ml H2SO4

- Thuốc thử axit: 5,5g Ag2SO4/500ml dung dịch H2SO4 98%

- Dung dịch chuẩn kaliphtalat (HOOCC6H4COOK): 850mg kaliphatalat sấy ở

120 0 C hòa tan trong nước, định mức 1000ml bằng nước cất (dung dịch tương đương COD = 1000mgO2/L).

Phương pháp đo COD của mẫu

Phương pháp này dựa trên nguyên tắc đun hồi lưu mẫu với K2Cr2O7 và chất xúc tác Ag2SO4 trong môi trường axit H2SO4 đặc Quá trình phản ứng diễn ra hiệu quả, tạo điều kiện cho các phản ứng hóa học cần thiết.

Hoặc quá trình oxy hóa cũng được viết dưới dạng sau:

1 mol Cr2O7 2- sẽ tiêu thụ 6 mol electron để chuyển hóa thành 2 mol Cr 3+ Mỗi 1 mol O2 cần 4 mol electron để tạo ra H2O, vì vậy 1 mol Cr2O7 2- tương đương với 3/2 mol O2.

Ag2SO4 là chất xúc tác hiệu quả trong quá trình oxi hóa các hợp chất hữu cơ có phân tử lượng thấp Tuy nhiên, sự hiện diện của ion Cl - có thể cản trở phản ứng này, ảnh hưởng đến hiệu suất của quá trình oxi hóa.

Do vậy cần cho thêm HgSO4 vào để tạo phức với ion Cl - , tránh sự cản trở trên

2.3.2 Cách xây dựng đường chuẩn COD

- Cho vào ống phá mẫu COD: 2,5ml mẫu + 1,5ml dung dịch phản ứng + 3,5ml thuốc thử axit

- Đun trên máy phá mẫu COD (150°C trong 2 giờ) Để nguội

- Đo độ hấp thụ quang tại bước sóng 605nm

- Dựa vào đường chuẩn và độ hấp thụ quang đo được suy ra giá trị COD của mẫu

Xây dựng đường chuẩn COD

Để chuẩn bị một dãy dung dịch chuẩn kaliphtalat có COD từ 0 đến 500 mgO2/L, bạn cần sử dụng dung dịch chuẩn 1000 mgO2/L Lần lượt lấy 0, 2, 5, 10, 20, 30, 40 và 50 ml dung dịch chuẩn vào bình định mức 100 ml.

- Sau đó tiến hành phá mẫu và đo quang Kết quả đo độ hấp thụ quang của các

Cr2O7 2- + 6Cl - + 14H + 3Cl2 + 2Cr 2+ + 7H2O dung dịch đã biết COD như sau:

Lập đường chuẩn COD - độ hấp thụ quang (A) y = 0.0003x + 0.0411

Hình 2.1 Đường chuẩn COD-Abs

Phương trình đường chuẩn COD như sau:

Trong đó: A là độ hấp thụ quang của mẫu đo được ở λ`5nm

COD là giá trị COD của mẫu (mgO2/L)

2.3.3 Kết quả xác định COD của dung dịch gốc các mẫu thuốc kháng sinh

2.3.3.1 Kết quả COD tính toán theo lý thuyết

COD (Nhu cầu oxi hóa học) là lượng oxi cần thiết để oxi hóa các chất hữu cơ trong nước thành các chất vô cơ như CO2 và H2O Nó thể hiện hàm lượng chất hữu cơ có thể bị oxi hóa và được xác định bằng cách sử dụng chất oxi hóa mạnh như K2Cr2O7 trong môi trường axit Do đó, giá trị COD của các mẫu thuốc kháng sinh có thể được tính toán dựa trên lượng oxi cần thiết để oxi hóa hoàn toàn các chất hữu cơ thành các sản phẩm vô cơ đơn giản.

Để oxi hóa hoàn toàn 1mg rivanol, norfloxacin và amoxicillin, cần tương ứng 1,79mg, 1,9mg và 1,69mg O2 Kết quả COD lý thuyết ứng với dung dịch có nồng độ 1mg/l của các chất này được xác định như sau.

Tên chất COD lý thuyết (ứng với dd 1mg/l)

2.3.3.2 Kết quả COD tính toán từ thực nghiệm

Chuẩn bị dung dịch rivanol, norfloxacin, amoxicillin với nồng độ 20ppm từ dung dịch gốc Lấy 2,5ml dung dịch rivanol, norfloxacin, amoxicillin 20ppm vào ống phá mẫu COD, thêm 1,5ml hỗn hợp phản ứng và 3,5ml thuốc thử axit Phá mẫu ở nhiệt độ 150°C trong 2 giờ, sau đó để nguội đến nhiệt độ phòng và đo mật độ quang ở 605nm Dựa vào phương trình đường chuẩn COD và kết quả đo quang, xác định COD thực nghiệm của các mẫu thuốc.

Tên chất COD(dd 20 ppm) COD (dd 1ppm)

Như vậy kết quả COD thu được từ thực nghiệm tương đối gần với kết quả tính toán theo lý thuyết.

Phương pháp biến tính than

2.4.1 Biến tính than bằng cách tẩm dung dịch đithizon 1%

Cân 10g than hoạt tính kích thước 0,5-1,18mm cho vào bình nón 250ml, sau đó thêm 20ml dung dịch đithizon 1% Lắc hỗn hợp trên máy lắc trong 5 giờ, rồi lọc bằng giấy lọc băng xanh Cuối cùng, rửa sạch vật liệu bằng dung môi CHCl3 và sấy khô.

2.4.2 Oxi hóa bề mặt than hoạt tính bằng HNO 3

Cân 50g than hoạt tính có kích thước từ 0,5mm đến 1,18mm và thêm 50ml HNO3 đặc, đun cách thủy Sau đó, thêm 25ml HNO3 đặc mỗi giờ trong 4 giờ Sau khi biến tính, rửa sạch than bằng nước cất đến khi pH không đổi, sau đó ngâm trong NaOH 0,1M trong 24 giờ để trung hòa bề mặt Cuối cùng, sấy khô trong tủ sấy hút chân không đến khối lượng không đổi.

Ngày đăng: 09/07/2021, 16:39

Nguồn tham khảo

Tài liệu tham khảo Loại Chi tiết
1. Trịnh Xuân Đại (2009), Nghiên cứu biến tính than hoạt tính làm vật liệu hấp phụ xử lý amoni và kim loại nặng trong nước, Luận văn thạc sĩ khoa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Nghiên cứu biến tính than hoạt tính làm vật liệu hấp phụ xử lý amoni và kim loại nặng trong nước
Tác giả: Trịnh Xuân Đại
Năm: 2009
2. Vũ Thị Hoài (2005), Tổng quan về Zeolit và vai trò xúc tác của nó trong lọc và hóa dầu, Đồ án tốt nghiệp, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Tổng quan về Zeolit và vai trò xúc tác của nó trong lọc và hóa dầu
Tác giả: Vũ Thị Hoài
Năm: 2005
3. Nguyễn Thị Ngọc Linh (2006), Nghiên cứu xử lý nước thải sản xuất các loại thuốc vitamin bằng phương pháp bùn hoạt tính hiếu khí, Đồ án tốt nghiệp, Trường Đại học Kỹ thuật Công nghệ Tp.HCM Sách, tạp chí
Tiêu đề: Nghiên cứu xử lý nước thải sản xuất các loại thuốc vitamin bằng phương pháp bùn hoạt tính hiếu khí
Tác giả: Nguyễn Thị Ngọc Linh
Năm: 2006
4. Nguyễn Hữu Phú (1998), Hấp phụ và xúc tác trên bề mặt vô cơ mao quản, NXB Khoa học kỹ thuật, Hà Nội Sách, tạp chí
Tiêu đề: Hấp phụ và xúc tác trên bề mặt vô cơ mao quản
Tác giả: Nguyễn Hữu Phú
Nhà XB: NXB Khoa học kỹ thuật
Năm: 1998
5. Nguyễn Hữu Phú (1997), “ Ứng dụng Zeolit trong hóa dầu ”, Tạp chí hóa học, 35(6), Trang 8-22 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Ứng dụng Zeolit trong hóa dầu ”, "Tạp chí hóa học
Tác giả: Nguyễn Hữu Phú
Năm: 1997
6. Phạm Thị Mai Phương (2009), Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình tiên tiến trên cơ sở khung cấu trúc silic để xử lý ô nhiễm môi trường nước, Luận văn thạc sĩ khoa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Hà Nội.TIẾNG ANH Sách, tạp chí
Tiêu đề: Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình tiên tiến trên cơ sở khung cấu trúc silic để xử lý ô nhiễm môi trường nước
Tác giả: Phạm Thị Mai Phương
Năm: 2009
7. Annalisa Martucci, Luisa Pasti, Nicola Marchetti (2012), “Adsorption of pharmaceuticals from aqueous solutions on synthetic zeolites”, Microporous and Mesoporous Materials, 14(1), 174-183 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Adsorption of pharmaceuticals from aqueous solutions on synthetic zeolites”, "Microporous and Mesoporous Materials
Tác giả: Annalisa Martucci, Luisa Pasti, Nicola Marchetti
Năm: 2012
8. Bachar Koubaissy, Joumana Toufaily, Tayssis Hamieh (2011), “Elimination of aromatic pollutions present in wastewater by adsorption over zeolites”, Physics Procedia, 21, 220-227 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Elimination of aromatic pollutions present in wastewater by adsorption over zeolites”, "Physics Procedia
Tác giả: Bachar Koubaissy, Joumana Toufaily, Tayssis Hamieh
Năm: 2011
9. Bansal R.C Aggarwal D. Goyal M. and Kaistha B.C (2002),“Influence of carbon-oxygen surface groups on the adsorption of phenol by activated carbons”, Indian J. Chem. Technol., 9(4), 290-296 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Influence of carbon-oxygen surface groups on the adsorption of phenol by activated carbons”, "Indian J. Chem. Technol
Tác giả: Bansal R.C Aggarwal D. Goyal M. and Kaistha B.C
Năm: 2002
10. D. Brunel A. Canvel F. Fajula F. DiRenzo (1995), “MCM-41 type silicas as supports for immobilized catalysts”, Stud. Surf. Sci. Catal, 97, 173-180 Sách, tạp chí
Tiêu đề: MCM-41 type silicas as supports for immobilized catalysts”, "Stud. Surf. Sci. Catal
Tác giả: D. Brunel A. Canvel F. Fajula F. DiRenzo
Năm: 1995
11. Dutta (1997), “The adsorption of certain semi-synthetic cephalosporins on activated carbon”, Physicochemical and Engineering Aspects, 127(1-3), 25-37 Sách, tạp chí
Tiêu đề: The adsorption of certain semi-synthetic cephalosporins on activated carbon”, "Physicochemical and Engineering Aspects
Tác giả: Dutta
Năm: 1997
12. Farshid Pajoum Shariati, Mohammad Reza Mehrnia (2010), “Membrane bioreactor for treatment of pharmaceutical wastewater containing acetaminophen”, Desalination, 250, 798-800 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Membrane bioreactor for treatment of pharmaceutical wastewater containing acetaminophen”, "Desalination
Tác giả: Farshid Pajoum Shariati, Mohammad Reza Mehrnia
Năm: 2010
13. Gao Y. Farber M. Chem X. Suuberg E.M and Hurt R.H (2002) Carbon ‘02, Intern. Conf. on Carbon, Beijung Sách, tạp chí
Tiêu đề: Carbon ‘02, Intern. Conf. on Carbon
14. G. Mascolo, L. Balest, G. Laesa (2010), “Biodegrability of pharmaceutical industrial wastewater and formation of recalicitrant organic compounds during aerobic biological treatment”, Bioresoure Technology, 101, 2585-2591 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Biodegrability of pharmaceutical industrial wastewater and formation of recalicitrant organic compounds during aerobic biological treatment”, "Bioresoure Technology
Tác giả: G. Mascolo, L. Balest, G. Laesa
Năm: 2010
15. Goyal M. Singh S. and Bansal R.C (2004), “Equilibrium and Dynamic Adsorption of Methylene Blue from Aqueous Solutions by Surface Modified Activated Carbons”, Carbon Science, 5(4), 170-179 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Equilibrium and Dynamic Adsorption of Methylene Blue from Aqueous Solutions by Surface Modified Activated Carbons”, "Carbon Science
Tác giả: Goyal M. Singh S. and Bansal R.C
Năm: 2004
16. Jing Yang, Xin Dong, Yu Zhou (2009), “Selective adsorption of zeolit towards nitroamine in organic solution”, Microporous and Mesoporous Materials, 120, 381-388 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Selective adsorption of zeolit towards nitroamine in organic solution”, "Microporous and Mesoporous Materials
Tác giả: Jing Yang, Xin Dong, Yu Zhou
Năm: 2009
17. Jouan Lemic, Robert Pfend (2006), “Removal of atrazine lindane and diazinone from water by organic-zeolites”, Water Research, 40, 1079-1085 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Removal of atrazine lindane and diazinone from water by organic-zeolites”, "Water Research
Tác giả: Jouan Lemic, Robert Pfend
Năm: 2006
18. Laszlo K. Tombacz E. Josipovits K. and Kerepesi P. (2001), Carbon 01 Intern. Conference on Carbon, Lexington Kentucky Sách, tạp chí
Tiêu đề: Carbon 01 Intern. "Conference on Carbon
Tác giả: Laszlo K. Tombacz E. Josipovits K. and Kerepesi P
Năm: 2001
19. Liang Liang Ji, Fengling Liu (2010), Adsorption pharmaceutical antibiotics on Tamplate-synthesized ordered Micro-and Mesoporous carbon, School of the Environment Nanjing University China Sách, tạp chí
Tiêu đề: Adsorption pharmaceutical antibiotics on Tamplate-synthesized ordered Micro-and Mesoporous carbon
Tác giả: Liang Liang Ji, Fengling Liu
Năm: 2010
20. Lotfi Monser (2004), “Removal af phtalate on modified activated carbon application to the treatment of industrial wastewater”, Separation and Purification Technology, 38(3), 233-239 Sách, tạp chí
Tiêu đề: Removal af phtalate on modified activated carbon application to the treatment of industrial wastewater”, "Separation and Purification Technology
Tác giả: Lotfi Monser
Năm: 2004

TÀI LIỆU CÙNG NGƯỜI DÙNG

TÀI LIỆU LIÊN QUAN

w