TRƯỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN PHAN HÀ PHƯƠNG TÍNH TỐN LÝ THUYẾT TRONG ĐIỀU CHẾ YTTRI-90 VÀ HỖN HỢP YTTRI-90 – LUTETI-177 KHOÁ LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ KỸ THUẬT HẠT NHÂN LÂM ĐỒNG, NĂM 2018 TRƯỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN PHAN HÀ PHƯƠNG – 1410714 TÍNH TỐN LÝ THUYẾT TRONG ĐIỀU CHẾ YTTRI-90 VÀ HỖN HỢP YTTRI-90 – LUTETI-177 KHOÁ LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ KỸ THUẬT HẠT NHÂN GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN THẠC SĨ DƯƠNG VĂN ĐƠNG KHỐ 2014-2019 NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… NHẬN XÉT CỦA GIÁO VIÊN PHẢN BIỆN ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………… LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, em xin dành lời cảm ơn sâu sắc, tình cảm q mến, kính trọng đến Thạc sĩ Dương Văn Đông anh, chị làm việc Trung tâm nghiên cứu điều chế đồng vị phóng xạ, người tận tình dẫn, giúp đỡ suốt trình nghiên cứu thực khóa luận Viện nghiên cứu hạt nhân Em xin gửi lời cám ơn chân thành tới toàn thể quý thầy cô Trường Đại học Đà Lạt, quý thầy cô khoa Kỹ thuật hạt nhân dạy dỗ, truyền đạt kiến thức quý báu cho em suốt thời gian học tập rèn luyện trường Xin chân thành cảm ơn bạn sinh viên lớp HNK38, người đồng hành học tập, nghiên cứu trao đổi kiến thức Con chân thành cảm ơn gia đình ln đồng hành, hỗ trợ, động viên tin tưởng suốt thời gian qua Sau cùng, dù cố gắng chỉnh sửa luận cách hồn thiện với vốn kiến thức cịn hạn hẹp thời gian thực khóa luận hạn chế nên sai sót điều khơng thể tránh khỏi Vì em mong nhận đóng góp ý kiến q báu từ q thầy Đó hành trang quý giá giúp em hoàn thiện kiến thức sau Em xin chân thành cảm ơn Lâm Đồng, ngày 10 tháng 12 năm 2018 Sinh viên i DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT ĐVPX Đồng vị phóng xạ YHHN Y học hạt nhân MCNP Monte Carlo N-Particle ii DANH MỤC HÌNH ẢNH Hình Sơ đồ hoạt động bình sinh phóng xạ 99m Tc từ 99 Mo Hình Cấu hình electron yttri (Z = 39) Hình Sơ đồ phân rã 90 Sr 10 Hình Cấu hình electron luteti (Z = 71) 12 Hình Hai phương pháp sản xuất 177 Lu lị phản ứng 13 Hình Nguyên tắc hoạt động phương pháp Monte Carlo 30 Hình Đồ thị hoạt độ 90 Hình Đồ thị hoạt độ 177 Y theo thời gian chiếu 37 Lu theo thời gian chiếu 40 Hình Số liệu đặc trưng phản ứng 89 90 Y(n, γ) Y 44 Hình 10 Kết tra cứu thời gian chiếu cho iii 177 Lu 45 DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng Một số hạt nhân phóng xạ thơng dụng dùng y học hạt nhân .5 Bảng Các nguồn sinh đồng vị phóng xạ thường dùng y học hạt nhân Bảng Thông số đầu vào cho tính tốn hoạt độ 90 Bảng Thơng số đầu vào cho tính tốn hoạt độ 177 Y 25 Lu 26 Bảng Thông số đầu vào cho tính tốn hoạt độ hỗn hợp 90 Y 177 Lu 26 90 Bảng Tổng hợp kết tính với hai mức thơng lượng khác Bảng Tổng hợp kết tính với hai mức thông lượng khác Y 33 177 Lu 34 90 Bảng Kết tính tốn hoạt độ Y chương trình Excel dựng sẵn lị có thơng lượng chuẩn 35 Bảng Kết tính tốn hoạt độ 13 90 Y chương trình Excel dựng sẵn lị có thơng lượng 2.3×10 n/cm s lị Đà Lạt 36 177 Bảng 10 Kết tính tốn hoạt độ Lu chương trình Excel dựng sẵn lị có thơng lượng chuẩn 38 Bảng 11 Kết tính tốn hoạt độ 13 177 Lu chương trình Excel dựng sẵn lị có thơng lượng 2.3×10 n/cm s lò Đà Lạt 39 Bảng 12 Kết tính tốn hoạt độ tạo thành hỗn hợp trình Excel phản ứng 89 Y(n,γ) 90 Y 176 Lu(n,γ) 90 Y 177 Lu chương 177 Lu .41 Bảng 13 Bảng tổng hợp kết tính hoạt độ lý thuyết 90 Bảng 14 Bảng tổng hợp kết tính hoạt độ lý thuyết 177 Y 46 Lu 46 Bảng 15 Bảng tổng hợp kết tính hoạt độ lý thuyết 46 iv MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG – TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 Sản xuất đồng vị phóng xạ 1.2 Nguyên tắc sản xuất đồng vị phóng xạ 1.2.1 Điều chế từ lò phản ứng hạt nhân 1.2.2 Điều chế hạt nhân phóng xạ từ máy gia tốc hạt 1.2.3 Điều chế Generator (nguồn sinh đồng vị phóng xạ) 1.3 Sản xuất đồng vị 90 Y 1.3.1 Khái quát yttri 1.3.2 Sản xuất đồng vị 90 Y 89 1.3.3 Trực tiếp kích hoạt Y phản ứng (n, γ) 10 1.3.4 Hệ sinh đồng vị phóng xạ 1.4 Sản xuất đồng vị 177 90 90 Sr/ Y 10 Lu 12 1.4.1 Khái quát luteti 12 1.4.2 Sản xuất đồng vị 177 Lu 13 1.4.3 Phương pháp kích hoạt trực tiếp qua phản ứng (n,γ) 14 1.4.4 Phương pháp sản xuất gián tiếp từ 1.5 Phương pháp sản xuất hỗn hợp 90 Y 176 Yb 15 177 Lu 16 CHƯƠNG – PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 17 2.1 Tính tốn hoạt độ tạo thành phương trình kích hoạt phản ứng (n, gamma) 19 90 Y tạo thành từ phản ứng 177 176 2.1.1 Tính tốn hoạt độ 2.1.2 Tính tốn hoạt độ Lu tạo thành phản ứng 2.1.3 Tính tốn hoạt độ hỗn hợp 89 90 Y(n,γ) Y 176 Lu(n,γ) 90 Y 177 89 Y(n,γ) Lu(n,γ) 90 177 Y 22 Lu 23 Lu tạo thành phản ứng 177 Lu 23 2.2 Tính tốn hoạt độ tạo thành chương trình Excel phản ứng (n, gamma) 24 v 90 2.2.1 Tính tốn hoạt độ tạo thành ứng 89 Y(n,γ) 90 Y 25 2.2.2 Tính tốn hoạt độ tạo thành ứng 176 Lu(n,γ) Y chương trình Excel phản 177 177 Lu chương trình Excel phản Lu 25 90 2.2.3 Tính tốn hoạt độ tạo thành hỗn hợp Excel phản ứng 176 Lu(n,γ) 177 Lu 177 Y 89 Y(n,γ) 90 Lu chương trình Y 26 2.3 Tính tốn hoạt độ tạo thành phương pháp Monte Carlo phản ứng (n, gamma) 27 2.3.1 Giới thiệu phương pháp Monte Carlo 27 2.3.2 Giới thiệu chương trình MCNP 30 CHƯƠNG – KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 32 3.1 Kết tính tốn hoạt độ phóng xạ 32 3.1.1 Tính tốn hoạt độ 90 Y 32 177 3.1.2 Kết tính tốn hoạt độ Lu 33 90 3.1.3 Kết tính tốn hoạt độ hỗn hợp 177 Y Lu 34 3.2 Kết tính tốn hoạt độ phóng xạ tạo thành chương trình Excel 35 3.2.1 Kết tính tốn hoạt độ phóng xạ phản ứng 89 Y(n,γ) 90 90 Y 35 3.2.2 Kết tính tốn hoạt độ phóng xạ với phản ứng 176 Y chương trình Excel Lu(n,γ) 177 Lu chương trình Excel đối 177 Lu 38 3.2.3 Kết tính tốn hoạt độ tạo thành hỗn hợp chương trình Excel phản ứng 89 90 Y(n,γ) Y 176 90 Y Lu(n,γ) 177 177 Lu Lu 41 3.3 Kết kiểm tra hoạt độ tạo thành bảng tra cứu số liệu kích hoạt 43 3.4 Tính tốn hoạt độ phóng xạ phần mềm MCNP 46 3.5 Nhận xét 46 KẾT LUẬN 48 TÀI LIỆU THAM KHẢO 49 PHỤ LỤC 50 vi Bảng 11 Kết tính tốn hoạt độ 13 177 Lu chương trình Excel dựng sẵn lị có thơng lượng 2.3×10 n/cm s lò Đà Lạt Calculated yields of 177 Lu from enriched 176 Neutron flux (cm ･sec) Enrichment of 176 Lu Cross section of formation of t1/2 (h) Lu 177 Lu Number of atoms of 176 176 Lu T (hour) 176 Lu in 1µg Lu (2.59%) target irradiated in IVV9 39 2.00000E+06 1.80000E+06 1.60000E+06 1.40000E+06 1.20000E+06 1.00000E+06 8.00000E+05 6.00000E+05 4.00000E+05 2.00000E+05 0.00000E+00 Hình Đồ thị hoạt độ 177 Lu theo thời gian chiếu Nhận xét: 90 Tương tự kết tính tốn trường hợp Y Từ kết tính tốn 177 ta nhận thấy thơng số thời gian chiếu bão hồ Lu, cân đạt chiếu xạ với thời gian 500 40 3.2.3 Kết tính tốn hoạt độ tạo thành hỗn hợp chương trình Excel phản ứng 89 90 Y(n,γ) Y 176 89 Y(n,γ ) 90 Y 176 Y 177 Lu Y 177 Lu(n,γ) Bảng 12 Kết tính tốn hoạt độ tạo thành hỗn hợp chương trình Excel phản ứng 90 90 Lu(n,γ ) 177 177 Lu Lu Lu Calculated yields of Y-90 and Lu-177 from enriched Y-89 (100%) and Lu-176 (2.59%) target Neutron flux(cm2･sec) Enrichment of Y-89 Enrichment of Lu-89 Cross section of formation of Y-90 Cross section of formation of Lu-177 t1/2 (h) t1/2 (h) Number of atoms of Y-89, in 1µg Y Number of atoms of Lu-176 in 1µg Lu T(hour) 72 75 80 85 90 95 96 100 105 110 115 120 125 130 135 140 144 150 160 168 170 180 190 192 200 13 Kết tính hoạt độ Lị Đà Lạt có thơng lượng 2.3×10 hồn tồn tương tự trường hợp tính phương trình kích hoạt Hoạt độ tạo thành tỷ lệ thuận với thông lượng neutron lị phản ứng hoạt độ hỗn hợp cộng hợp hoạt độ hai đồng vị 42 90 Y 177 Lu 3.3 Kết kiểm tra hoạt độ tạo thành bảng tra cứu số liệu kích hoạt Bảng tra cứu tài liệu số liệu kích hoạt phản ứng hạt nhân xây dựng sở phương trình kích hoạt có thêm thời gian làm nguội t, phương trình nhân thêm hệ số biểu thị trình phân rã A1(τ, t) = A1(τ) D1(t) Trong (1) phương trình sau: A1(τ) = Nϕσ actGg 100M 0.693 [1 − e− T1 τ] Phương trình chung để thiết lập bảng tra cứu là: Từ công thức đưa số liệu chuẩn để tính tốn như: g = 1µg G = 100% ϕ = 10 13 -2 -1 n.cm s (2.3×10 σact = 1.3×10 -24 -2 -1 n.cm s Lò Đà Lạt) 90 cm ( Y); σact = 2050×10 89 M = 88.905g ( Y); 175.9 ( 90 13 T1/2 = 64 ( Y); 160.8 ( -24 177 176 Lu) 177 Lu) τ: thời gian chiếu xạ neutron biến đổi 43 ( Lu) Hình Số liệu đặc trưng phản ứng 89 90 Y(n, γ) Y Theo kết tra cứu bảng ta thấy với thời gian chiếu 100 thơng lượng 10 13 n/cm s, hoạt to thnh trờn àg Y l: 5.8246ì10 dps/àg Y Để -3 tính đơn vị mCi chia cho hệ số 3.7×10 kết 1.57×10 mCi 44 Hình 10 Kết tra cứu thời gian chiếu cho 177 Lu Theo kết tra cứu bảng ta thấy với thời gian chiếu 100 = 4.17 ngày, thông lượng 10 13 n/cm s, hoạt độ tạo thành µg Lu khoảng l: 6.5011ì10 dps/àg Lu (giỏ tr ti 4.25 ngy) Để tính đơn vị mCi chia cho hệ số 3.7×10 kết 0.018 mCi Như cơng thức tính cơng thức dùng để tính tốn cho bảng tra cứu liệt kê Điều nói lên hoạt độ tạo thành bia chiếu xạ tỷ lệ thuận với thơng lượng neutron lị phản ứng Bên cạnh hoạt độ tạo thành bão hòa sau thời gian chiếu định phụ thuộc vào thời gian bán rã đồng vị tạo thành 45 Bảng 13 Bảng tổng hợp kết tính hoạt độ lý thuyết 90 Y Kết Hoạt độ Bảng 14 Bảng tổng hợp kết tính hoạt độ lý thuyết 177 Lu Kết Hoạt độ 3.4 Tính tốn hoạt độ phóng xạ phần mềm MCNP Khi áp dụng chương trình phần mềm MCNP vướng mắc nhiều vấn đề thông số đầu vào chưa có tài liệu chuẩn để tham khảo chương trình thao tác ln bị gián đoạn, nên kết cuối chưa xuất thành công, việc tính tốn cần phải có thời gian để xây dựng lại từ đầu 3.5 Nhận xét Các kết thu phương pháp tính tốn lý thuyết tổng hợp Bảng sau: Bảng 15 Bảng tổng hợp kết tính hoạt độ lý thuyết 90 Y Lu 177 Về kết tính tốn từ cơng thức kích hoạt chung từ chương trình Exel dựng sẵng hoàn toàn khớp với tài liệu tra cứu kích hoạt, điều nói lên cách tính chương trình tính phù hợp cho việc ứng dụng đánh giá sản xuất đồng vị phóng xạ lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt nói riêng hệ thống lị sản xuất nói chung áp dụng cho việc tính tốn hiệu suất sản xuất sản phẩm phản 46 ứng (n, gamma), nhiên kết lý thuyết thực nghiệm chênh lệch nhiều, nhà sản xuất cần có chương trình nghiên cứu tiếp tục tìm hiểu sâu chất điều kiện tối ưu nhằm tăng suất cách hợp lý Từ kết tính tốn ta nhận biết thêm thơng số quan trọng thời gian chiếu bão hồ, nghĩa cân lượng đồng vị tạo thành phân rã Trong trường hợp gian 500 90 Y ta cân đạt chiếu xạ với thời Về chương trình MCNP, lúc đầu khảo sát, quy hoạch, đặt vấn đề lựa chọn đưa thêm chương trình tính tốn với tham vọng tạo tốn đột phá mơ chung nhằm tối ưu trực tiếp cho điều kiện thực nghiệm, song chương trình khơng thể thực q trình hiệu chỉnh thơng số đầu vào chưa đủ (khơng có tài liệu tham khảo cho trường hợp riêng biệt), cần phải có thời gian dài để khảo sát thông số liên quan, khn khổ thời gian thực khố luận khơng cho phép Mặc dù chưa có kết việc ứng dụng chương trình MCNP cho mơ hình tính toán hiệu suất phản ứng hạt nhân để điều chế đồng vị phóng xạ song bước đầu góp phần khởi động ý tưởng cho tính tốn mơ liên quan đến q trình hố học hạt nhân 47 KẾT LUẬN Với lị phản ứng hạt nhân có cơng suất thấp lò phản ứng hạt 90 177 nhân Đà Lạt nay, khả sản xuất đồng vị phóng xạ Y Lu hoàn toàn khả thi thực cách ổn định để đạt sản phẩm có đủ số lượng chất lượng mong muốn Sự chênh lệch nhiều so với tính tốn lý thuyết điều ngẫu nhiên, dễ hiểu, trách nhiệm nhà sản xuất phải điều chỉnh thực nghiệm để đem lại kết cao điều quan tâm 48 TÀI LIỆU THAM KHẢO Manual for reactor produced radioisotopes, IAEA, Vienna (2003) http://www.benhvien103.vn/vietnamese/bai-giang-chuyen-nganh/yhoc-hat-nhan/duoc-chat-phong-xa/837/ Dương Văn Đơng, Giáo trình Sản xuất đồng vị phóng xạ hợp chất đánh dấu, Viện nghiên cứu hạt nhân (2017) Phan Sỹ An, Y học hạt nhân, Trường Đại học Y Hà Nội (2005) https://vi.wikipedia.org/wiki/Yttri Pillai M R A., Chapter Yttrium-90 production and radiopharmaceuticals development https://vi.wikipedia.org/wiki/Luteti Ashutosh Dash, Production of 177Lu for targeted radionuclide therapy: Available options Đặng Nguyên Phương, 2012, Hướng dẩn sử dụng MCNP cho hệ điều hành windows 10 https://vi.wikipedia.org/wiki/Ph%C6%B0%C6%A1ng_ph%C3%A1p_ Monte_Carlo Hồng Sỹ Minh Phương, Mơ Monte Carlo chương trình 11 MCNP kiểm chứng thực nghiệm phép đo chiều dày vật liệu hệ chuyên dụng MYO-101, Tạp chí phát triển KH&CN, Tập 13, Số T2 - 2010 49 PHỤ LỤC Kết tính đối chứng hoạt độ chương trình Neutron Activation Calculator thuộc Dự án WISE Uranium WISE (World Information Service on Energy) tiến hành Hình Giao diện thơng số nhập vào kết tính cho 50 90 Y Hình Giao diện thơng số nhập vào kết tính cho 51 177 Lu ... ĐÀ LẠT KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN PHAN HÀ PHƯƠNG – 1410714 TÍNH TỐN LÝ THUYẾT TRONG ĐIỀU CHẾ YTTRI- 90 VÀ HỖN HỢP YTTRI- 90 – LUTETI- 177 KHOÁ LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƯ KỸ THUẬT HẠT NHÂN GIÁO VIÊN HƯỚNG... vào cho tính tốn hoạt độ 90 Bảng Thơng số đầu vào cho tính tốn hoạt độ 177 Y 25 Lu 26 Bảng Thơng số đầu vào cho tính tốn hoạt độ hỗn hợp 90 Y 177 Lu 26 90 Bảng Tổng hợp kết tính với... 1ug Lu -177 T(hour) 2.2.3 Tính tốn hoạt độ tạo thành hỗn hợp Y(n,γ) Bảng Thơng số đầu vào cho tính tốn hoạt độ hỗn hợp 90 Lu(n,γ) 177 Y 90 trình Excel phản ứng 176 90 Lu 89 177 Lu chương Y Y 177